【摘 要】
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近年来,随着国家对环境保护、可持性续发展越来越重视,电化学作为一门“绿色学科”受到越来越多的化学科研工作者的关注。电化学有机合成中的清洁电子可以代替传统的氧化剂和还原剂来进行氧化还原反应,从源头上减少化学污染的产生,非常符合当前“绿色化学”的理念。随着电催化有机反应和光催化有机反应的发展,科研工作者们开始意识到两者协同催化可能,光电结合催化也成为了一门正在崛起的学科,光电结合催化不仅拓宽了单电子转
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近年来,随着国家对环境保护、可持性续发展越来越重视,电化学作为一门“绿色学科”受到越来越多的化学科研工作者的关注。电化学有机合成中的清洁电子可以代替传统的氧化剂和还原剂来进行氧化还原反应,从源头上减少化学污染的产生,非常符合当前“绿色化学”的理念。随着电催化有机反应和光催化有机反应的发展,科研工作者们开始意识到两者协同催化可能,光电结合催化也成为了一门正在崛起的学科,光电结合催化不仅拓宽了单电子转移的氧化还原窗口,而且还实现了更温和的反应条件,使反应具有更好的官能团耐受性和化学选择性,同时非常有利于能源节约和提高原子经济性。本文在光电结合催化条件下,实现了以烷基吡啶盐作为烷基化试剂,对芳杂环化合物的C-H键烷基化。以烷基吡啶盐和芳杂环作为底物,以网状玻璃碳（RVC）作为反应电极,以nBu4NBF4作为支撑电解质,DMA作为反应溶剂,Ru（bpy）3Cl2·6H2O作为光敏剂,460 nm蓝光作为光源,在恒阴极电势-1.35 V vs.Ag/Ag+条件下电解8 h,最终芳杂环化合物的C-H键烷基化产物的产率高达82%。在优化条件过程中,1,4-二烷基二氢吡啶衍生物作为副产物产生,在光电结合条件下,成功实现1,4-二烷基二氢吡啶衍生物向烷基吡啶盐的转化,并以提升产率。同时,对各种官能团的兼容性和特殊结构化合物进行探索,有55种底物适用于本反应条件,同时实现了对天然产物、药物分子和具有生物活性物质的后期修饰。通过自由基捕获实验、紫外-可见吸收光谱测试、荧光发射光谱测试、循环伏安法测试、控制实验提出了一个合理的机理。
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