【摘 要】
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磷酸根离子含量是水体富营养化的重要指标,汞离子是一种有毒的重金属元素,过量的磷酸根和汞离子会对环境和人体健康构成严重威胁。因此,迫切需要开发出高效、简便、灵敏地检测水中磷酸根离子含量和汞离子含量的新方法。与其他方法相比,光学方法,特别是比色法和荧光法直观、反应速度快、操作方便,在检测领域受到越来越多关注。在光学检测领域,模拟酶比色传感器具有催化效率高、特异性好、反应条件温和等优点。近年来,一些MO
【基金项目】
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国家重点研发计划（2017YFD0200702）； 国家自然科学基金（21503121）； 山东省自然科学基金（ZR2017BB064）； “十三五”国家科技重大专项（SQ2017YFNC060047）；
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磷酸根离子含量是水体富营养化的重要指标,汞离子是一种有毒的重金属元素,过量的磷酸根和汞离子会对环境和人体健康构成严重威胁。因此,迫切需要开发出高效、简便、灵敏地检测水中磷酸根离子含量和汞离子含量的新方法。与其他方法相比,光学方法,特别是比色法和荧光法直观、反应速度快、操作方便,在检测领域受到越来越多关注。在光学检测领域,模拟酶比色传感器具有催化效率高、特异性好、反应条件温和等优点。近年来,一些MOFs和贵金属纳米颗粒（NPs）表现出良好的模拟酶活性。本文基于金属有机框架模拟酶材料,结合光学分析手段实现环境中磷酸根与汞离子的检测,主要包括以下两部分工作:1.本工作使用简单的方法合成MOF-808（Zr/Ce）,并将其用于检测和去除磷酸根。在MOF-808（Zr/Ce）中,Ce4+/Ce3+位点具有类氧化物酶活性,可催化氧化TMB,Zr4+位点与磷酸根亲和力强,当溶液中存在磷酸根时,磷酸根与Zr4+迅速结合,增强MOF-808（Zr/Ce）的类氧化物酶活性,从而实现磷酸根的比色传感。磷酸根的线性检测范围为11μM-581μM,检出限为3.7μM。本工作还通过抽滤法合成了MOF-808（Zr/Ce）/CNFs（纳米纤维素）柔性膜,该柔性器件可以快速识别磷酸根。此外,研究了MOF-808（Zr/Ce）的磷吸附性能。在298、308和318 K条件下,吸附容量分别为54.88、65.14和68.54 mg g-1。结果表明,MOF-808（Zr/Ce）具有检测和去除磷酸根离子的潜力。2.本工作使用UiO-66-NH2@Au复合材料,构建了一种灵敏、特异性的Hg2+比色和比率荧光双模式检测方法。当溶液中存在Hg2+时,可形成Au-Hg齐,促进UiO-66-NH2@Au的类过氧化物酶活性。当H2O2存在时,UiO-66-NH2@Au催化H2O2氧化显色底物OPD为DAP,导致比色和荧光信号发生变化。当Hg2+的浓度处在30-1400 n M的范围内时,溶液在450 nm处的吸光度与Hg2+浓度呈线性正相关,在可见光下由淡黄色变为深黄色。随着Hg2+浓度的增加,570 nm处的荧光信号增加,455 nm处的荧光信号（UiO-66-NH2的本征荧光）由于内滤波效应降低,在Hg2+浓度为60-1700 n M的范围内,荧光强度比(F455/F570)随Log[Hg2+]线性下降;在紫外光激发下,溶液的颜色由蓝色变为黄色。结果表明,基于UiO-66-NH2@Au的比色和比率荧光双模式法可以快速、可靠、直观的检测Hg2+,在Hg2+监测领域具有广阔的应用前景。
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