【摘 要】
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有机染料和邻苯二甲酸酯是环境中普遍存在的两大类污染物,具有难降解、生物累积、高毒性等特点,排放到环境中不仅会污染大气、水体和土壤,还会因“三致”效应对人类健康产生严重危害。因此有机染料和邻苯二甲酸酯的防控和消除已成为污染防控的重要组成部分。高级氧化法因具有修复成本低、效率高、周期短等优势成为污染治理的首选方法之一,是在催化材料的作用下氧化剂分解产生活性基团降解有机污染物的方法,其中氧化剂的选择和催
【基金项目】
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国家自然科学基金(No. 41771342); 山东省自然科学基金(ZR2021MD015);
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有机染料和邻苯二甲酸酯是环境中普遍存在的两大类污染物,具有难降解、生物累积、高毒性等特点,排放到环境中不仅会污染大气、水体和土壤,还会因“三致”效应对人类健康产生严重危害。因此有机染料和邻苯二甲酸酯的防控和消除已成为污染防控的重要组成部分。高级氧化法因具有修复成本低、效率高、周期短等优势成为污染治理的首选方法之一,是在催化材料的作用下氧化剂分解产生活性基团降解有机污染物的方法,其中氧化剂的选择和催化反应是关键。过氧化尿素(UHP)兼具过氧化氢和尿素的特点,已被用于有机污染物的降解。但现有的过渡金属盐(如Fe2+、Mn2+等)等活化材料不稳定,降低了对UHP的活化效率,而与成本低、结构和性能可调控的改性生物炭复合成为提高活化材料活化效率的有效措施。本论文采用一锅法制备了铁氮共掺杂生物炭作为催化剂,催化过氧化尿素降解罗丹明B(Rh B)和邻苯二甲酸二丁酯(DBP),主要内容如下:(1)铁氮共掺杂生物炭催化过氧化尿素降解罗丹明B。以柚子皮粉为碳源、尿素为氮源、Fe Cl3·6H2O为铁源,制备铁氮共掺杂生物炭,通过SEM、FT-IR、XRD、XPS、BET等技术对其进行表征,结果表明铁氮共掺杂生物炭表面含有丰富的C=O、C-O-C、Fe-O等官能团,Fe、N均匀的分散于生物炭表面,有较大的比表面积和孔隙率。不同影响因素对Rh B降解结果表明:Rh B浓度50 mg/L、煅烧温度500℃、催化剂100 mg/L、UHP 50 mg/L、环境温度20℃、降解溶液p H=6时,30 min内Rh B降解率达到99.31%。自由基猝灭和电子自旋共振检测表明,在铁氮共掺杂生物炭催化UHP的过程中会生成超氧自由基(O2·-)和羟基自由基(·OH),是Rh B降解过程的主要活性物种。(2)铁氮共掺杂生物炭催化过氧化尿素降解邻苯二甲酸二丁酯。考察了催化剂浓度、氧化剂浓度、环境温度、p H值等因素对水中邻苯二甲酸二丁酯降解的影响。结果表明,在催化剂0.6 g/L、过氧化尿素0.8 g/L、环境温度30℃、p H=4、水中初始浓度为10mg/L的邻苯二甲酸二丁酯反应24 h时,降解率达到93.23%。土壤中邻苯二甲酸二丁酯降解实验结果表明,在邻苯二甲酸二丁酯10 mg/kg、催化剂10 g/kg、UHP 10 g/kg时,邻苯二甲酸二丁酯在土壤中48 h降解率达到92.53%。本工作通过一锅法制备铁氮共掺杂生物炭为催化剂,能够高效催化过氧化尿素降解水和土壤中的有机污染物,为有机污染物治理提供一种解决方案,在有机污染物治理领域具有较好的应用潜力。
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