【摘 要】
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化石能源过度利用促进了现代化工的发展,与此同时排放出大量CO2等温室气体,增加了环境负担,因此科研人员加强对回收CO2及其资源化利用的课题研究。将CO2还原成为甲烷等高附加值的化工产品是实现其高效利用的有效办法。通过CO2加氢制甲烷不但可以增加化石能源储量,还可以有效减少碳排放,因此在CO2资源化利用领域里具有举足轻重的影响力。金属镍凭借其活性好、副反应少和原材料价格低廉等优点,成为CO2甲烷化催
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（22078262）； 西安市科技局科技创新项目（2020KJRC0114）； 陕西省自然科学基金（编号:2021JQ-890）； 西安市科协青年人才托举计划项目（编号:095920211329）；
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化石能源过度利用促进了现代化工的发展,与此同时排放出大量CO2等温室气体,增加了环境负担,因此科研人员加强对回收CO2及其资源化利用的课题研究。将CO2还原成为甲烷等高附加值的化工产品是实现其高效利用的有效办法。通过CO2加氢制甲烷不但可以增加化石能源储量,还可以有效减少碳排放,因此在CO2资源化利用领域里具有举足轻重的影响力。金属镍凭借其活性好、副反应少和原材料价格低廉等优点,成为CO2甲烷化催化反应中应用最广的活性组分。然而强放热的热力学特性使得高温不利于反应发生,因而设计出一种低温条件高活性、高温高稳定性的催化剂是十分必要的。本课题以Ni为活性组分,先通过溶胶-凝胶法制备了载体ZrO2,再将活性组分Ni浸渍在载体上制出Ni/ZrO2,同一步法溶胶-凝胶制备的Ni/ZrO2作对比,讨论了制备方法对性能的影响。随后,以MgO/ZrO2为载体,通过浸渍复合溶胶凝胶法制备的Ni/MgO-ZrO2,比较MgO的引入对催化剂活性的影响。最后采用浸渍法将Ni负载在溶胶凝胶法制备的MgO-Nd2O3-ZrO2载体上,制备出Ni/MgO-Nd2O3-ZrO2,再与Ni/MgO-ZrO2,Ni/Nd2O3-ZrO2和Ni/ZrO2对比,探究助剂MgO和Nd2O3的引入对催化性能的影响。通过对催化剂进行活性和稳定性测试评价,并对样品进行了X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、N2吸脱附（BET）、透射电镜（TEM）等表征测试,探究了催化剂的活性和理化性质之间的关系,主要结论如下:1.与溶胶凝胶法制备的Ni/ZrO2催化剂相比,通过共浸渍Ni活性组分在ZrO2载体上的Ni/ZrO2表现出较佳的活性。结果显示浸渍复合溶胶凝胶法制备Ni/ZrO2的CH4选择性和CO2的转化率分别达到95.6%和66.8%,其中的活性组分Ni尺寸较小,分散均匀。2.经过实验,在Ni/ZrO2催化剂中助剂的最佳引入量均为20 wt.%。助剂MgO的引入有利于改善催化剂的比表面积和碱性位点,形成孔道结构,促进金属间相互作用的提升,从而使得NM2-Z催化剂在400℃时的CO2转化率提高到78.16%。助剂Nd2O3也提升了催化剂的比表面积,增加了弱碱性位,改善了金属间的相互作用从而提升NN2-Z催化剂的活性使其350℃时反应CO2转化率达到了76.12%。3.在Ni/ZrO2催化剂中同时引入MgO和Nd2O3的情况下不但比表面积适宜,而且获得了较佳的弱、中碱性位点,增强了活性组分的分散性,增加了金属间的相互作用,有利于CO2的吸附和转化,提高了CO2的低温转化率及转化频率TOF。同时复合改性的催化剂具有稳定的晶体结构,在350℃时CH4选择性和CO2的转化率分别为99.35%和82.13%,400℃时CO2转化率稳定在77.0%。
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