【摘 要】
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介孔碳/镍复合材料因其兼具金属的功能特性和介孔碳的结构特性,被广泛应用于吸附、催化储氢、电化学储能等领域。然而,异质组分间杂化复合困难,镍物种在介孔碳上易于脱落/迁移团聚,将镍物种定向锚定在介孔内是解决上述问题的有效途径之一。由此可见,结构新颖可调的介孔碳基体以及有效的杂化方法是构建性能优异的介孔碳/镍复合材料的技术关键。本论文以三维有序介孔碳（3DOMC）为基体,通过限制域生长策略,将纳米尺度的
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介孔碳/镍复合材料因其兼具金属的功能特性和介孔碳的结构特性,被广泛应用于吸附、催化储氢、电化学储能等领域。然而,异质组分间杂化复合困难,镍物种在介孔碳上易于脱落/迁移团聚,将镍物种定向锚定在介孔内是解决上述问题的有效途径之一。由此可见,结构新颖可调的介孔碳基体以及有效的杂化方法是构建性能优异的介孔碳/镍复合材料的技术关键。本论文以三维有序介孔碳（3DOMC）为基体,通过限制域生长策略,将纳米尺度的Ni（OH）2物种锚定生长在3DOMC高度贯通的三维有序介孔孔道内,并将所得到的Ni（OH）2/3DOMC复合材料用于超级电容器电极,评价其电化学储能性能;进而将Ni（OH）2/3DOMC用作催化剂前体,经还原预处理形成Ni/3DOMC复合催化剂,用于催化甲烷裂解（CMD）反应;通过系列表征将复合材料的结构（晶相、复合程度、形貌、织构等）与其应用性能（电化学性能和催化性能）进行系统关联。1)设计制备了系列Ni（OH）2/3DOMC复合材料。高结晶度超薄纳米片状Ni（OH）2以两种状态存在:限域在三维有序介孔内和碳外包覆互生。随着负载量的增加,包覆互生状纳米片占比越高,介孔填充偏离理论值程度越大。得益于高度杂化的复合结构和高效的电解质扩散通道,Ni（OH）2以限域在介孔孔道内部为主的6%＿Ni（OH）2/3DOMC复合材料在1.0 A·g-1时表现出552.5 F·g-1较高的比电容值,比6%＿Ni（OH）2/AC复合材料的比电容提升了330%。构建的混合超级电容器在功率密度为288.1 W·kg-1时,能量密度为11.7 Wh·kg-1。Ni（OH）2/3DOMC复合材料的可控组成、高度贯通的孔道结构及优良的电化学性能,使其在超级电容器电极材料和其他储能器件方面具有较高的应用潜力。2)经原位还原预处理形成了Ni/3DOMC复合材料,其中金属Ni~0颗粒也呈两种分布形态:介孔内限域分布（5-35 nm）和表面沉积分布（40-150 nm）;在预处理过程中3DOMC基体具有优异的结构稳定性,并有效促进镍物种的还原。其在催化甲烷裂解反应中,无COx副产物产生,最大CH4转化率为66.5%,H2产率为7.4 mmol·g-1cat·min-1,比Ni/AC催化剂分别提高了37%和39%;具有较高的初始反应活性和催化稳定性。本文分别从电化学储能和催化甲烷裂解反应入手,设计制备了Ni（OH）2/3DOMC和Ni/3DOMC两种复合材料,在确保应用性能的同时,有效抑制了镍物种脱落/团聚等问题。论文工作一方面拓展了限制域生长方法的应用范围,另一方面为新型电极材料与甲烷裂解催化剂开发提供了重要的材料基础。
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