【摘 要】
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随着化石能源的枯竭和生态污染问题的加剧,寻求一种新能源显得尤为重要,氢气作为一种清洁能源,以其高能量密度和环境友好性成为未来最有前途的替代燃料之一,因此引起了广泛的关注。其中光催化制氢是利用可见光催化剂实现的最常见的环保制氢方法之一,也是解决能源危机和生态污染问题的一种有前景的有效方法。MnPS3半导体光催化剂能响应可见光和优异的物化性能等优点,且具有合适的禁带宽度和合适的禁带位置,因此被预测为一
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随着化石能源的枯竭和生态污染问题的加剧,寻求一种新能源显得尤为重要,氢气作为一种清洁能源,以其高能量密度和环境友好性成为未来最有前途的替代燃料之一,因此引起了广泛的关注。其中光催化制氢是利用可见光催化剂实现的最常见的环保制氢方法之一,也是解决能源危机和生态污染问题的一种有前景的有效方法。MnPS3半导体光催化剂能响应可见光和优异的物化性能等优点,且具有合适的禁带宽度和合适的禁带位置,因此被预测为一种有价值的候选光催化剂。然而,作为单一光催化剂时其面临着光生载流子复合速率较高,价带空穴电势低导致产氧水平不足等缺陷而限制其在催化领域的进一步研究与应用,针对Mn PS3这些缺点,本论文以Mn PS3材料为基础,构造直接Z/II-型异质结构,以达到抑制光生载流子复合的目的,从而有效提升其光催化性能。本文的主要研究内容如下:（1）由于Cs4W11O35纳米粒子具有强劲的LSPR效应可以提高Mn PS3纳米片的光吸收能力,且利用Cs4W11O35强的空穴氧化能力,使Mn PS3的产氧能力增强,复合材料的光催化活性均表现出比纯Mn PS3纳米片更高的趋势,当Cs4W11O35纳米粒子的负载质量分数为10.9%时光催化活性达到最佳,为99.6μmol·g-1·h-1,是纯的Mn PS3纳米片的2.9倍,整体上是Mn PS3与Cs4W11O35构成Z-型异质结,从而加速光生载流子的转移。（2）利用碳点优秀的上转换光学性质,可以大幅度提高Mn PS3对可见光的利用率,同时探究不同比例碳点对Mn PS3结构及其光催化性能的影响,通过在Mn PS3纳米片的表面负载末端带有胺基的NCDs制备一种II-型Mn PS3-NCDs复合材料,并对其微观形貌,晶体结构,光学性能进行了系统地表征。对比于Mn PS3纳米片,当在Mn PS3纳米片表面负载碳点（NCDs）后都表现出了更宽的可见光吸收范围,且其荧光强度和界面电阻都降低,说明两种材料之间形成了II-型异质结使电荷发生有效转移。通过催化产氢结果发现,NCDs的负载质量分数16.5%的MnPS3-NCDs-15复合材料光催化产氢活性达到最佳,为339.63μmol g-1·h-1,是Mn PS3纳米片的9倍多,甚至是Mn PS3-Cs4W11O35-10.9%复合材料的3.4倍。催化性能的提升可能是由于II-型异质结的形成导致电子的有效转移。（3）g-C3N4响应可见光能力强,与MnPS3复合构建Z-型异质结,g-C3N4末端胺基影响Mn PS3的剥离过程。通过系统地表征,在Mn PS3纳米片表面引入g-C3N4纳米片后响应可见光能力增强,从而使光生载流子增多。光催化产氢实验分析,发现复合光催化剂的光催化活性均比纯Mn PS3和g-C3N4更高,当Mn PS3与g-C3N4的含量为50-50mg时具有最佳的光催化析氢性能,对应的产氢速率为1.127 mmol·g-1·h-1,光催化析氢性能的提高主要是由于响应可见光能力的增强,以及两种材料构建的Z-型异质结构促进了光生载流子的分离转移,从而延长了光生电子的寿命。
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