在碳达峰,碳中和的背景下,燃料电池受到了广泛的关注,但其阴极侧的氧还原反应（ORR）动力学缓慢,依赖于Pt基贵金属催化剂,严重遏制了其广泛应用。因此,开发低成本、高活性的氧还原催化剂是燃料电池和金属空气电池领域的研究重点。单原子Fe催化剂可以催化ORR,而且具有优异的抗一氧化碳、氮化物、硫化物中毒能力,因此被认为是最有希望替代Pt/C的氧还原催化剂之一。但是在活性方面单原子Fe催化剂与Pt基催化剂仍有一定差距,而其活性主要由活性位点的本征活性和密度决定。因此本文通过调控单原子Fe位点电荷状态和提高金属单原子负载量来优化单原子Fe催化剂的活性,主要研究成果如下:（1）研究了具有不同外层电子结构的金属对单原子Fe催化剂ORR性能的影响,如s区的Ca、d区Co和p区Sn。采用双重隔离策略分别制备了Fe/Ca、Fe/Co和Fe/Sn双金属单原子催化剂,通过XRD、TEM与XAS相结合的表征手段,证明所制备的Fe/Co和Fe/Sn为双金属单原子催化剂。电化学测试研究结果表明Fe/Sn双金属单原子催化剂的活性最高,这可能是由于Sn没有不饱和的d轨道,难以提供活跃的孤对电子,对Fe活性中心的影响较为温和,使其达到最适合状态来提高催化活性。通过进一步调控Fe/Sn比例（分别为1:2、1:1和2:1）,发现当Fe/Sn为1:1时,制备的2Fe Sn-1,4-PA/N-C催化剂具有最佳的氧还原活性。该催化剂催化ORR的起始电位为1.03 V,半波电位为0.857 V,Tafel斜率为93.2 m V dec-1,动力学电流密度和质量活性分别为13.93 m A cm-2@0.8 V和55.72 A g-1@0.8 V。（2）研究了金属离子前驱体的加入量（0.4、0.5和0.6 mmol）对单原子催化剂的结构、组成与性能的影响。XRD和TEM测试结果表明当加入量≤0.5 mmol时制备的材料中金属依然保持单原子级分散,当加入量为0.6 mmol时,金属开始团聚。所制备的5Fe Sn-1,4-PA/N-C中单原子含量最高,Fe和Sn载量分别为2.7 wt%和1.3 wt%;在碱性溶液中催化氧还原的半波电位达到0.871 V,在0.75 V的恒定电位下进行50000 s的i-t测试后,电流损失31.2%。以其为阴极催化剂的Zn-air电池的功率密度高达224 m W cm-2,比基于商用Pt/C的Zn-air电池提高29.5%(173 m W cm-2)。同时具有优异的稳定性,在10 m A cm-2的电流密度下放电50 h性能没有衰减,并且在更换电解液和Zn片后保持相同的性能。