【摘 要】
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可再生能源技术的发展离不开电催化剂,但由于贵金属储量稀少且价格高昂,严重阻碍了其商业化应用。多功能电催化剂能在同一能量转换装置中实现多个电催化过程,有利于简化系统构建并降低成本。因此,开发高效、低成本且能同时加速氧还原/析出反应（ORR/OER）、氢析出反应（HER）的非贵金属多功能电催化剂迫在眉睫。本文首次使用价格低廉的金属有机小分子1,1’-双（二-苯基膦基）二茂铁（DPPF）作为Fe源和P源
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可再生能源技术的发展离不开电催化剂,但由于贵金属储量稀少且价格高昂,严重阻碍了其商业化应用。多功能电催化剂能在同一能量转换装置中实现多个电催化过程,有利于简化系统构建并降低成本。因此,开发高效、低成本且能同时加速氧还原/析出反应（ORR/OER）、氢析出反应（HER）的非贵金属多功能电催化剂迫在眉睫。本文首次使用价格低廉的金属有机小分子1,1’-双（二-苯基膦基）二茂铁（DPPF）作为Fe源和P源制备了一种高效ORR,OER,HER三功能电催化剂。主要研究内容如下:1)采用水热法制备了DPPF和锌钴双金属ZIF前驱体（DPPF@Zn Co-ZIF）,将其在不同温度下进行碳化,得到Fe2P/Co颗粒共掺杂碳材料（Fe2P/Co@NPCs）。最终发现在950℃时碳化的样品（Fe2P/Co@NPC）具有最佳的三功能活性。在0.1 M KOH溶液中,Fe2P/Co@NPC的ORR半波电位仅为0.876 V,在1 M KOH溶液中,10mAcm-2下的OER过电位仅为331 mV,HER过电位仅为235 mV。2)以上述研究为基础,为进一步探究Fe2P/Co@NPC催化剂高活性的原因,通过类似的合成方法,在不添加DPPF或Co（NO3）2·6H2O的情况下,分别制备了Co@NC和Fe2P@NPC作为对比。经过研究发现Fe2P/Co@NPC具有优异三功能电催化活性的原因是Fe2P与Co纳米颗粒之间的协同作用。此外,Fe2P/Co@NPC催化剂可以用于阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）、可充电锌空气电池和全解水装置中。当使用Fe2P/Co@NPC作为阴离子交换膜燃料电池的阴极催化剂时,获得了1.25W cm-2的最大功率密度,远超绝大多数非贵金属电催化剂。利用Fe2P/Co@NPC作为锌空气电池的催化剂时,可以得到233.56 mWcm-2的最大功率密度,循环寿命超过180 h。Fe2P/Co@NPC在电解水装置中驱动10 mAcm-2电流密度仅需1.73 V电压,同时在长达60 h的稳定性测试中表现良好。本文为使用廉价的含杂原子的金属有机小分子作为前驱体以合成高效三功能电催化剂提供了新的思路。
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