【摘 要】
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传统化石燃料的过度消耗为人类的生存和发展敲响了警钟,开发和使用更多绿色无污染的清洁新能源是面向未来的唯一出路。在过去的近二十年时间里,各种新能源的开发以及能源存储技术获得了跨越式发展,如锂离子电池、超级电容器和燃料电池等。这些决定人类未来生活的关键性技术很大程度上依赖于材料的发展。大量的新型材料被应用于能源转化和储能装置中,包括石墨、合金、金属氧化物、硫化物以及MOF材料等。然而,迄今为止没有一种
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传统化石燃料的过度消耗为人类的生存和发展敲响了警钟,开发和使用更多绿色无污染的清洁新能源是面向未来的唯一出路。在过去的近二十年时间里,各种新能源的开发以及能源存储技术获得了跨越式发展,如锂离子电池、超级电容器和燃料电池等。这些决定人类未来生活的关键性技术很大程度上依赖于材料的发展。大量的新型材料被应用于能源转化和储能装置中,包括石墨、合金、金属氧化物、硫化物以及MOF材料等。然而,迄今为止没有一种材料堪称完美。就像硬币的两面性,每种材料既有它独特的优势,也必然有掣肘性能发挥的缺陷。取其之长,补己之短,功能化制备是解决材料的木桶效应的最佳手段。过渡金属草酸盐由于晶体结构特殊以及比表面积较大,在电催化以及储能领域有着不错的发挥,低成本和易于合成等特点更有利于其大规模生产应用。然而单金属草酸盐也存在着电导性欠佳等问题。本论文主要针对过渡金属草酸盐的功能化提出了相应的解决方案,包括高熵草酸盐的开发以及草酸盐异质结构的构筑。首先,我们合成了由柠檬酸和聚乙二醇组成的DES,在“无草酸”的溶剂环境中成功合成了一系列一元/二元/三元过渡金属草酸盐;通过对产物的碱性析氧反应(OER)性能测试,证实了草酸盐的多元化制备可以有效提高OER催化活性;同时为高熵草酸盐的合成提供了可能。随后,通过溶剂调控策略,在三种合成的柠檬酸-聚乙二醇、草酸-聚乙二醇和柠檬酸-乙二醇体系中构筑了不同结构和组成的高熵金属草酸盐,并提出筛选的氢键供体和氢键受体在可控构筑中的作用机制;多种结构和组成分析表明了多金属草酸盐的性质,其中包括单一的草酸镍相的形成、从纳米颗粒到纳米片的形貌演变以及Fe、Co、Ni、Cu和Zn 5种金属元素的均匀分布。电化学测试表明所制备的二维高熵草酸盐在超级电容器中具有1137 C g-1(1A g-1)的超高比电容,并且在OER催化中表现出高的活性和稳定性。最后,为了进一步提高离子/电子扩散速率,我们尝试构筑高熵草酸盐异质结构材料。由于铜离子的低还原温度以及单独成相趋势,通过反应温度和时间的调控,制备得到不同形貌和组分的高熵草酸盐@铜纳米晶纵向异质结构。当两相质量比为2:1时,5 nm大小的铜纳米晶均匀生长在高熵草酸盐的片层之上,在OER催化测试中,该异质结表现出更低的Tafel斜率,表明异质结的构筑实现了动力学进程的加速。
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