【摘 要】
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氢气作为一种清洁、可持续能源,是化石燃料的理想替代品。其中,电解水制氢技术因原料清洁、无污染性副产物等优势而受到广泛关注。电解水制氢过程由阴极的析氢反应和阳极的析
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氢气作为一种清洁、可持续能源,是化石燃料的理想替代品。其中,电解水制氢技术因原料清洁、无污染性副产物等优势而受到广泛关注。电解水制氢过程由阴极的析氢反应和阳极的析氧反应构成,析氢反应和析氧反应均需克服过高的反应能垒,这导致了高过电势和低转化效率。贵金属及其氧化物是公认的降低析氢和析氧反应中过电位最有效的催化剂。然而,贵金属储量少、价格昂贵,严重限制了其在电解水中的规模化应用。因此,开发高效且储量丰富的电解水催化剂具有重要意义。基于此,本文设计制备了微量贵金属钌掺杂的钴基复合催化剂和磷化镍/硫化钼异质结构复合催化剂,主要内容如下:(1)通过水热、浸渍和高温焙烧的方法制备了微量贵金属钌掺杂的钴碳复合催化剂(Ru Co@NC-750)。微量的钌(1.56 wt%)改性了钴晶格矩阵,从而形成了活性Ru Co合金晶形。氮掺杂碳层得益于Ru Co合金的活化作用,产生了利于质子吸附和还原的催化活性位点。Ru Co@NC-750催化剂在较宽的p H范围内具有优异的催化析氢性能,并在碱性条件下具有高效的催化析氧性能。在电流密度为10 m A cm-2时,不同介质中催化析氢反应的过电位分别为25(1.0 M KOH)、29(0.5 M H2SO4)和163(1.0 M PBS)m V,催化析氧反应过电位仅为308 m V。同时,Ru Co@NC-750催化剂在双电极电解槽中分别作为正极和负极材料时,全解水过程只需要1.54 V就可以达到10 m A cm-2的电流密度。Ru Co@NC-750催化剂优异的催化性能主要归因于活性Ru Co合金对氮掺杂碳层的活化,从而有利于电子转移和碳氢键调节。本工作为制备高活性、低成本的全解水催化剂提供了新思路。(2)以空心磷化镍球为模板,通过水热法负载硫化钼片,制备了三维空心分层异质结构的磷化镍/硫化钼复合催化剂(Ni2P@Mo S2)。得益于催化剂独特的空心层级结构和磷化镍与硫化钼两相的协同效应,Ni2P@Mo S2催化剂在较宽的p H范围内表现了优异的析氢性能。在电流密度为10 m A cm-2,不同电解质溶液中过电位分别为181(1.0 M KOH)、269(0.5 M H2SO4)和535(1.0 M PBS)m V。通过一系列表征证明Ni2P与Mo S2之间的强耦合作用有效的调节了Ni2P-Mo S2三维/二维界面的电子结构,有利于调节氢吸附能。本工作报道了具有丰富三维/二维界面的异质结构材料,为提高金属磷化/硫化物催化剂的电解水析氢性能提供了一种新的策略。
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