【摘 要】
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目前,中国已成为世界上CO2排放总量最高的国家,而CO2的过度排放会引发一系列的环境问题。将CO2在温和条件下利用可再生能源产生的氢制备C2+醇,不仅可以有效减少CO2排放,助力尽早实现“双碳”目标,还能将其转化为具有极高利用价值的C2+醇。但是目前,CO2转化率低、催化剂稳定性差、C2+醇选择性不高始终是阻滞该反应工业化的瓶颈问题。本文基于课题组前期的研究结果,以Cu Fe基催化剂为基础进行调控
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目前,中国已成为世界上CO2排放总量最高的国家,而CO2的过度排放会引发一系列的环境问题。将CO2在温和条件下利用可再生能源产生的氢制备C2+醇,不仅可以有效减少CO2排放,助力尽早实现“双碳”目标,还能将其转化为具有极高利用价值的C2+醇。但是目前,CO2转化率低、催化剂稳定性差、C2+醇选择性不高始终是阻滞该反应工业化的瓶颈问题。本文基于课题组前期的研究结果,以Cu Fe基催化剂为基础进行调控,结合XRD、H2-TPR、CO2-TPD、BET、SEM、TEM、XPS、FT-IR、XRF和ICP-OES等分析表征结果与催化剂的活性评价数据,考察了基于类水滑石结构的碱性引入、Cu含量、2,6-吡啶二羧酸(PDA)引起的碱性N掺杂、Zn含量等因素对催化剂组成、形貌结构、活性组分分布及其化学态等理化性质的影响,关联了催化剂性质与CO2加氢制C2+醇催化性能之间的构效关系,主要得到了以下结论:1、类水滑石前驱体结构不是影响该反应的关键因素;催化剂表面碱性位强度对CO2加氢活性有显著影响,弱碱性位有利于目标产物C2+醇的生成,中强碱和强碱性位有利于CO和烃的生成。2、Cu物种可以活化H2和CO2,抑制烃的生成;Cu添加量的适当增加还有利于催化剂中产生更多的低价态Cu、Fe物种,从而促进C2+醇的生成;但Cu含量过高会引起催化剂中的活性组分发生烧结,导致催化剂稳定性下降。3、PDA的添加可以降低催化剂的结晶度,促进活性物种的分散;碱性N掺杂有利于催化剂表面产生更多的氧空位和暴露更多的Zn O活性面,从而促进CO2的吸附和活化;同时,N与活性金属的相互作用有利于电子传导,使Cu、Fe物种更容易被还原,提高了催化剂中低价态Cu、Fe物种的含量,最终促进了C2+醇的生成。4、在一定范围内提高Zn的添加量,会抑制逆水煤气反应的进行,从而降低CO选择性;Zn含量的升高使催化剂中产生了更多的低价态Cu、Fe物种以及更高的Cu+/(Cu~0+Cu+)占比,从而促进了C2+醇的生成;Zn含量的升高还使催化剂表面产生了更多的氧空位,这有利于CO2的吸附和活化,从而促进了C2+醇的生成。
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