【摘 要】
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电催化作为一种能够实现对含卤有机污染物的脱毒与降解协同处理的环境友好型技术,其核心在于电极的构建。目前常用的电催化阴极材料主要以碳材料和贵金属为基质构建,电催化阳极多以过渡金属为基质。常见电极材料多以粉末形式制备,在构建催化电极时,粉末材料需进行压片或成膜处理,过程繁琐。因此,开发高效低廉且具有优异稳定性的全固态电催化剂对于水环境中含卤有机污染物的去除具有重要的应用价值。Co3O4因多种变价共存,
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电催化作为一种能够实现对含卤有机污染物的脱毒与降解协同处理的环境友好型技术,其核心在于电极的构建。目前常用的电催化阴极材料主要以碳材料和贵金属为基质构建,电催化阳极多以过渡金属为基质。常见电极材料多以粉末形式制备,在构建催化电极时,粉末材料需进行压片或成膜处理,过程繁琐。因此,开发高效低廉且具有优异稳定性的全固态电催化剂对于水环境中含卤有机污染物的去除具有重要的应用价值。Co3O4因多种变价共存,从而具有优异的电化学性能,被广泛的应用于电容器和电催化阳极制备。本工作旨在构建一种物化性能稳定的Co3O4型催化电极,应用于水体中氯霉素类抗生素的降解。主要研究内容有:(1)通过水热法在自支撑全固态TiO2基底上负载了大小均一且分布紧密的Co3O4纳米颗粒,形成了以Co3O4为电催化活性组分的全固态Co3O4/TiO2电极。Co3O4具有优异的电催化活性,同时选择TiO2作为基底,有效提高电极的物理稳定性。所构建的Co3O4/TiO2电极在施加-1.2 V的电压下,在30 min内能完全去除20 mg·L-1的TAP,脱氯完全,同时反应速率常数达到0.163 min-1。在TAP浓度为500 ug·L-1~50 mg·L-1和3~11的宽p H范围内,去除效率仍然高达100%。在降解TAP、FLO和CAP等氯霉素类抗生素过程中,催化性能稳定。同时在模拟实际TAP废水和10次的连续降解实验中,该电极保持的高效电催化活性突显了其在实际应用中的优势。(2)通过计算Co3O4/TiO2电极在降解TAP过程中转移的电子数,表明电极在阴极可以提供丰富的电子还原TAP。探究溶解氧的存在对TAP的去除的影响,推断溶解氧在Co3O4/TiO2电极可通过氧还原途径生成·OH实现对TAP的氧化。叔丁醇的猝灭实验、H*的演变的循环伏安曲线和电子自旋共振测试证实了H*和·OH参与电催化降解TAP。通过对TAP降解过程中的产物分析,证明了Co3O4/TiO2电阴极利用电子和H*对TAP进行还原反应,利用·OH将TAP和中间产物进行氧化降解,实现了还原与氧化的协同作用。通过ECOSAR程序预测了Co3O4/TiO2电极降解TAP过程为毒性减弱的过程,突显了该体系在实际应用中具有环境友好性。(3)探究了全固态Co3O4/TiO2阴极在-1.2 V恒定电压下,随反应时间的延长,电极表面Co3O4形貌重构的过程和机理。通过表征其微观形貌和化学态发现,Co3O4上的电子在外加电场的作用下发生重排,同时Co3O4结合羟基生成羟基氧化物Co OOH,从而使Co3O4由纳米颗粒演变为多级纳米片晶簇组成的纳米花。通过对比分析不同重构时间作用后电极的电化学活性,经过10 h重构后的电极性能突出,其电容值是初始电极的1.62倍。其析氢电位仅为-0.77 V,相比初始电极向更正的电位移动(ΔEonset=0.21 V)。证明了电极重构后的纳米片层结构具有更加快速的电子传递通道和丰富的电化学活性位点,为可调控的微观形貌和高活性和稳定性的电催化材料设计建立了理论基础。
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