【摘 要】
：
电催化作为一种能够实现对含卤有机污染物的脱毒与降解协同处理的环境友好型技术,其核心在于电极的构建。目前常用的电催化阴极材料主要以碳材料和贵金属为基质构建,电催化阳极多以过渡金属为基质。常见电极材料多以粉末形式制备,在构建催化电极时,粉末材料需进行压片或成膜处理,过程繁琐。因此,开发高效低廉且具有优异稳定性的全固态电催化剂对于水环境中含卤有机污染物的去除具有重要的应用价值。Co3O4因多种变价共存,
论文部分内容阅读
电催化作为一种能够实现对含卤有机污染物的脱毒与降解协同处理的环境友好型技术,其核心在于电极的构建。目前常用的电催化阴极材料主要以碳材料和贵金属为基质构建,电催化阳极多以过渡金属为基质。常见电极材料多以粉末形式制备,在构建催化电极时,粉末材料需进行压片或成膜处理,过程繁琐。因此,开发高效低廉且具有优异稳定性的全固态电催化剂对于水环境中含卤有机污染物的去除具有重要的应用价值。Co3O4因多种变价共存,从而具有优异的电化学性能,被广泛的应用于电容器和电催化阳极制备。本工作旨在构建一种物化性能稳定的Co3O4型催化电极,应用于水体中氯霉素类抗生素的降解。主要研究内容有:（1）通过水热法在自支撑全固态TiO2基底上负载了大小均一且分布紧密的Co3O4纳米颗粒,形成了以Co3O4为电催化活性组分的全固态Co3O4/TiO2电极。Co3O4具有优异的电催化活性,同时选择TiO2作为基底,有效提高电极的物理稳定性。所构建的Co3O4/TiO2电极在施加-1.2 V的电压下,在30 min内能完全去除20 mg·L-1的TAP,脱氯完全,同时反应速率常数达到0.163 min-1。在TAP浓度为500 ug·L-1～50 mg·L-1和3～11的宽p H范围内,去除效率仍然高达100%。在降解TAP、FLO和CAP等氯霉素类抗生素过程中,催化性能稳定。同时在模拟实际TAP废水和10次的连续降解实验中,该电极保持的高效电催化活性突显了其在实际应用中的优势。（2）通过计算Co3O4/TiO2电极在降解TAP过程中转移的电子数,表明电极在阴极可以提供丰富的电子还原TAP。探究溶解氧的存在对TAP的去除的影响,推断溶解氧在Co3O4/TiO2电极可通过氧还原途径生成·OH实现对TAP的氧化。叔丁醇的猝灭实验、H*的演变的循环伏安曲线和电子自旋共振测试证实了H*和·OH参与电催化降解TAP。通过对TAP降解过程中的产物分析,证明了Co3O4/TiO2电阴极利用电子和H*对TAP进行还原反应,利用·OH将TAP和中间产物进行氧化降解,实现了还原与氧化的协同作用。通过ECOSAR程序预测了Co3O4/TiO2电极降解TAP过程为毒性减弱的过程,突显了该体系在实际应用中具有环境友好性。（3）探究了全固态Co3O4/TiO2阴极在-1.2 V恒定电压下,随反应时间的延长,电极表面Co3O4形貌重构的过程和机理。通过表征其微观形貌和化学态发现,Co3O4上的电子在外加电场的作用下发生重排,同时Co3O4结合羟基生成羟基氧化物Co OOH,从而使Co3O4由纳米颗粒演变为多级纳米片晶簇组成的纳米花。通过对比分析不同重构时间作用后电极的电化学活性,经过10 h重构后的电极性能突出,其电容值是初始电极的1.62倍。其析氢电位仅为-0.77 V,相比初始电极向更正的电位移动(ΔEonset=0.21 V)。证明了电极重构后的纳米片层结构具有更加快速的电子传递通道和丰富的电化学活性位点,为可调控的微观形貌和高活性和稳定性的电催化材料设计建立了理论基础。
其他文献
六价铬（Cr（Ⅵ））在冶金、纺织染色、制革和金属电镀等方面应用广泛。这些工业每年会产生数百万吨的含铬废水。如果这些废水得不到有效处置而直接排放到自然水体中,将严重影响生态环境和人类健康。去除Cr（Ⅵ）污染常见的方法是将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）。但Cr（Ⅲ）也具有生物毒性,高浓度下对自然环境也具有危害,此外水质排放标准中对Cr（Ⅲ）的浓度也有限制说明。因此,将具有高迁移能力的Cr（Ⅵ）还原成Cr（
由于化石燃料的迅速减少和可再生能源需求的增加,发展先进的能源存储转换装置显得尤其重要。超级电容器是研究的热点之一,其具有安全的高功率供应、快速的充放电速率以及超长的循环使用寿命等特点。影响超级电容器储能性能的核心关键是电极材料。由此,具有优异电化学性能的电极材料的探索是至关重要的研究方向。近年来,镍基氢氧化物材料在超级电容器电极材料的应用中备受青睐,因为其不仅具有超高的理论比容量,而且来源广、制备
在过去几十年中,过度消耗传统不可再生能源是造成能源短缺和环境污染的重要原因。因此,发展清洁和可再生能源是当代世界面临的一项重要任务。氢能是一种清洁和高热值的可再生能源,因为它燃烧的产物是水,每单位质量产生的能量是化石燃料的2.5倍。由于现阶段获取氢气的生产主要来源于传统化石燃料。因此,开发清洁和可持续生产氢能的方法是一项重大技术挑战。光催化分解水是将太阳能转化为化学能的一种方法,这是一种很有前途的
轴手性化合物是一类由于化学键旋转受阻而形成的立体异构骨架。这类骨架的化合物在手性配体,手性材料,天然产物以及生物活性分子的构建中广泛存在。传统轴手性化合物的构建方法有手性转移、手性诱导和手性拆分等,但这些方法效率低,底物合成繁琐,具有众多局限性。近年来,通过不对称催化反应来构建轴手性化合物受到广泛关注,随着对轴手性化学深入的研究,轴手性酰胺化合物在药物合成以及手性配体构建等方面的价值引起重视,我们
随着工业全球化的发展,化石燃料消耗量的急剧增加导致能源危机日益严重。木质素是含有非常丰富的苯环结构的可再生生物资源,解聚后的产物可以用来制备生物燃料和高价值化工品。然而木质素经解聚得到的产物碳原子含量较低、氧原子含量较高,这与生物燃料高热值和高密度的要求不符。因此,这些解聚产物需要通过可控的C-C偶联反应来增加碳原子含量,最后利用加氢脱氧反应降低产物的氧含量,从而实现由木质素转化为生物燃料。传统的
现代战争伴随着高新技术的发展,无人机作战日益成为世界军事强国的关注热点。单架无人机作战因资源相对有限造成执行任务相对单一,因此探究合理的多无人机协同任务规划能够应对复杂作战场景,使多无人机具备集群作战性能。在多无人机协同规划过程中,需要根据实际情景构建模型,不仅要考虑无人机自身性能属性,而且要应对无人机之间的协同约束;同时在规划的不同阶段需求的不一致、三维环境的复杂性和目标的特殊性都会对多机规划造
随着工业机器臂在各个领域的广泛应用,现代化生产对于机械臂在复杂环境中工作效率要求越来越高,传统工业机械臂运行依靠程序员的示教编程不能满足机械臂在复杂环境中快速有效的工作。本文以工业机械臂UR5为研究对象,将传统快速随机树（RRT）算法进行改进,旨在提出一种速度快、效率高、适应性强的避障路径规划方案。论文的主要工作内容如下:（1）以工业机械臂UR5作为研究对象,采用标准D＿H参数表示法建立其连杆坐标
随着目前科技的发展,多智能体系统协同控制已成为当今控制领域中的重点研究方向,其中,多智能体系统的协同编队跟踪控制技术更是成为这一研究领域中的重要内容。但是,相对低阶系统而言,高阶多智能体系统因其更符合实际工程应用而成为多智能体系统研究中的一大热点。因此,本文以高阶多智能体系统为主要研究对象,采用代数图论、高阶多智能体系统控制理论等控制方法对高阶多智能体系统的协同编队跟踪控制问题进行深入探讨。主要内
本文以四轮全向移动机器人为研究对象,针对现有控制器误差收敛速度慢、质心与重心不重合、未知干扰较多、模型参数不确定或参数摄动等问题进行系统的研究,同时简单探讨了多移动机器人的编队控制。本文的主要研究内容如下:1.四轮全向移动机器人数学模型的建立。基于四轮全向移动机器人运动学和动力学模型示意图,分析得到其约束方程,并归纳得到其数学模型的标准形式。然后,基于直流电机模型推导得到包含驱动电机信息的四轮全向
自20世纪70年代末实行“改革开放政策”以来,经济迅猛发展,伴随而来的是日益严重的环境污染,大量有机污染物随着污水排放进入自然水体并威胁人类健康。针对目前严重的水污染现状,开发新型水处理技术去除有机污染物刻不容缓。分子氧活化技术作为一种新型绿色的水处理技术,可以充分利用自然界丰富经济的氧气。在催化剂作用下,分子氧活化为活性氧物种（·OH,·O2-）来降解水体中的有机污染物。因此,寻找高效的催化剂成