PAN-MWCNTs/PEI复合正渗透膜制备及氨氮去除性能研究

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近年来,由于人口快速增长、工业化快速发展以及可用淡水资源破坏,水资源短缺正成为一个严重的全球问题。膜分离技术在废水处理和水资源回收领域发挥着关键性的作用。其中正渗透技术(FO)具有能耗低,操作压力低,设备简单和结垢少等优点,正渗透技术和正渗透膜的制备都得到了快速发展,而高性能正渗透膜的制备是正渗透技术发展的关键问题。静电纺丝法制备的支撑层具有高孔隙率和互联孔结构,中间层的添加弥补了纳米纤维膜不利于生长无缺陷PA层,纤维机械强度不高等缺点,但相应地需要克服中间层易脱落以及实际应用过程中稳定性差等问题。本文通过静电纺丝技术制备高孔隙率支撑层,将具有亲水性且荷正电的多壁碳纳米管/聚乙烯亚胺(MWCNTs/PEI)中间层溶液用抽滤法敷设在PAN纳米纤维膜上,然后用界面聚合法合成聚酰胺活性层,制备薄膜复合正渗透膜(TFC-FO)膜,具体研究内容如下:(1)对四个浓度的聚丙烯腈(PAN)溶液进行纺丝,探究最优支撑层制备浓度,敷设不同MWCNTs/PEI量的中间层溶液至纳米纤维膜上,制备TFC-FO膜,评估该膜正渗透性能。通过SEM、机械强度、孔径等表征发现PAN浓度为13 wt%时,纤维直径均一光滑,纤维膜孔径和机械强度合适。通过对敷设中间层的膜进行SEM、AFM、XPS、接触角等系列表征发现,当中间层负载量为0.849 g·m-2时,PA层呈现蠕虫状结构且交联度最高,膜表面粗糙度最小、亲水性优异。以纯水为原料液,1 mol·L-1 Na Cl为汲取液,膜通量分别为36.23±1.81 LMH(FO模式)和42.06±2.10 LMH(PRO模式),分别比CTA膜提高了2.2倍和2.43倍。盐通量值分别为0.32±0.050 g·L-1(FO模式)和0.29±0.017 g·L-1(PRO模式),分别比CTA膜降低了64.83%(FO模式)和104.16%(PRO模式),在20 h水处理过程中处理性能稳定。(2)改变MWCNTs/PEI中间层溶液中亲水性多胺分子PEI含量,制备TFC-FO膜,探究TFC-FO膜对氨氮去除性能的影响。接触角、SEM、Zeta电位测试等表征结果表明,提高PEI含量溶液正电性增强,抽滤制膜后亲水性增强,膜表面形态无明显变化。在对单一氨氮成分模拟废水进行FO浓缩时,F0-PEI0.05、F0-PEI0.1对500 mg/L NH4+-N的截留率分别为91.14%、89.43%。在浓缩处理养猪废水生物反应器初期出水的过程中,三种膜对PO43--P的截留率均高于98%,FO-PEI0.05和FO-PEI0.1膜对NH4+-N的截留率均高于83%,远高于FO-PEI0.02膜63.11%的截留率,说明适当提高中间层溶液中PEI含量有助于提升FO膜处理实际废水时对氨氮的去除性能。
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