【摘 要】
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全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,简称PFOA)因具有独特的物理化学性质被广泛应用在工业及日用品等诸多领域。长达60年的生产和使用导致大量PFOA通过多种途径进入到土壤-地下水系统中。掌握PFOA在土壤-地下水系统中的环境归趋规律及关键控制因素,对准确评估PFOA的生态风险及制定有效的污染防治策略具有重要意义。然而,目前有关真实环境浓度PFOA在土壤-地下水系统中运移行为和模
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全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,简称PFOA)因具有独特的物理化学性质被广泛应用在工业及日用品等诸多领域。长达60年的生产和使用导致大量PFOA通过多种途径进入到土壤-地下水系统中。掌握PFOA在土壤-地下水系统中的环境归趋规律及关键控制因素,对准确评估PFOA的生态风险及制定有效的污染防治策略具有重要意义。然而,目前有关真实环境浓度PFOA在土壤-地下水系统中运移行为和模型构建还鲜有报道,更缺乏野外农田系统中PFOA的环境归趋研究。针对以上问题,本研究利用放射性同位素示踪技术,通过室内实验、野外lysimeter研究和数值模拟相结合的方法,系统研究介质理化性质差异、水化学条件、PFOA初始浓度、介质饱和度和土壤垂向异质性对PFOA运移行为的影响机理和影响程度以及实际野外农田系统中PFOA的纵向运移和植物吸收规律,探析PFOA在土壤-地下水系统的环境归趋全过程。主要研究成果如下:1.介质理化性质差异显著影响PFOA在饱和石英砂及石灰石中的运移行为。所有实验条件下PFOA在石灰石中的滞留显著高于石英砂,原因是石灰石具有较高的表面电位和较大的表面粗糙度和比表面积。离子强度与离子类型变化几乎不影响PFOA在石英砂的滞留(出流回收率>96.8%),但离子强度增加及离子类型由Na+变Ca2+显著提高石灰石中PFOA滞留。PFOA初始浓度增加明显降低其在石灰石的滞留,原因是高浓度PFOA对吸附位点产生阻挡效应,但石英砂中未出现此效应。运用两点动力学模型可较好的模拟PFOA在饱和石英砂及石灰石中的运移过程。研究成果表明在预测地下水系统中PFOA运移行为时,应注意PFOA实际环境浓度和介质理化性质差异的影响。2.介质饱和度和表面粗糙度强烈影响PFOA在玻璃珠、石英砂及石灰石中的阻滞行为。非饱和条件下,PFOA在气-液界面的吸附使其在三种介质的运移行为均发生阻滞。饱和度减小显著增大PFOA的阻滞,原因是低饱和度下气-液界面的面积增大,进而导致PFOA在气-液界面吸附量增加。介质表面粗糙度增加也显著增强非饱和介质中PFOA的阻滞,介质表面粗糙度和PFOA阻滞顺序均为:石灰石>石英砂>玻璃珠,原因是介质表面越粗糙其比表面积越大,气-液界面面积也越大并显著增加PFOA在气-液界面的吸附量。此外,饱和度越低,介质表面粗糙度对PFOA阻滞的影响越大。因此,评估非饱和带中PFOA运移行为必须充分考虑气-液界面吸附与介质表面粗糙度的耦合影响。3.土壤垂向异质性显著影响PFOA在不同深度饱和土中的运移行为。土壤深度增加明显减弱PFOA在土壤中的阻滞,原因是土壤有机质含量随深度的增加而减小,导致PFOA与土壤间疏水作用减弱。离子强度增加,PFOA在土壤中阻滞作用显著增强,原因是高离子强度使土壤与PFOA间静电斥力减弱,PFOA在土壤的吸附和解吸量均显著增加。另外,离子强度变化时,PFOA在上层土壤阻滞的变化程度显著大于下层土壤。利用两点动力学模型能很好地拟合PFOA在饱和土中的运移行为。结果表明为准确预测野外真实环境中PFOA的运移行为,必须评估环境介质垂向异质性的影响。4.通过江苏省农科院六合试验基地野外原位lysimeter实验,研究PFOA在野外农田中的运移及环境归趋行为。研究表明PFOA在实际土壤中纵向迁移能力很强。淹水期渗滤液中均检测到PFOA,表明PFOA可在淋溶作用下纵向迁移。稻季120天后,表层土壤PFOA浓度下降88.0%,土壤中PFOA滞留分布为:10-20 cm(31.6%)>20-30 cm(28.1%)>40-50 cm(14.2%)>30-40 cm(13.3%)>0-10 cm(12.8%),表明大部分PFOA迁移至深层土壤。Lysimeter体系PFOA质量回收率为114.44%,土壤滞留、渗滤损失和植物吸收占比为97.78%、16.18%和0.47%。结果表明表层土壤PFOA污染会对地下水水质和食品安全构成潜在威胁。
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