多环芳烃（PAHs）作为一类具有“三致”效应的持久性有机污染物,可通过大气传输和介质间迁移等多个过程进入周围环境。随着能源消耗量的巨增,中国大气PAHs排放已高居全球首位,PAHs排放清单的精细化构建对污染管控和提升大气传输模型的PAHs模拟精度具有重要意义。目前大气PAHs的排放清单和模拟预测已经成为环境科学领域的研究热点,以往研究多关注在特定年份基于样点数据对大气PAHs的调查分析和城市尺度下大气PAHs的迁移转化,其较低的时空分辨率已难以精确表征区域尺度下大气PAHs的迁移过程。长三角地区作为全国最发达的城市群之一,2001年以来能耗增长了 4.60倍,远高于中国其他地区,造成了广泛的大气PAHs污染。精细化模拟长三角地区多年序列下的大气PAHs迁移过程,进而掌握其污染的年际趋势及时空差异对实现精准污染防控和区域生态可持续发展具有重大指导意义。基于以上背景,本研究在排放清单改进的基础上,借助大气传输模型系统性地对长三角区域2001-2016年大气PAHs进行了精细化模拟,揭示了大气PAHs的时空差异及其肺癌风险。首先,利用POI大数据和夜晚灯光数据改进优化了大气传输模型的关键输入项——PAHs排放清单中工业源的空间分配方法,并分别绘制了 2016年中国大陆地区和多年序列（2001-2016年）长三角地区网格化PAHs排放清单。其次,在耦合了上述清单及PKU-PAH清单的基础上,以PAHs中的强致癌物BaP为例,利用大气传输模型精细化模拟了长三角区域2001-2016年的大气BaP浓度,并揭示了其年际变化和时空差异等。同时,利用为期一年的大气PAHs监测数据验证了模型的模拟精度。然后,通过设定未来发展的不同情景预测了 2030年的大气BaP浓度及空间差异,并结合肺癌风险评估模型明确了长三角2001-2016年和不同情景下2030年的肺癌风险及其时空差异等,提出了区域大气PAHs风险防控的具体政策建议。研究的主要结论如下:（1）借助POI大数据可明显提升工业源PAHs排放的空间分配精度,中国大陆地区大气PAHs排放差异显著。采用百度POI数据和官方工业能耗综合对中国大陆各工业能耗进行了空间分配（DPOI方法）。工业企业POI数据与规模以上工业企业个数（R2=0.72）和Google Earth POI个数（市域:R2=0.82,县域:R2=0.63）均有较好的拟合效果,表明POI数据具有较高精度。通过搜集107个市域和136个县域统计年鉴对DPOI方法在市域和市域内部进行了验证,发现DPOI优于其他传统空间分配方式,RMSE均为最低,且空间分布上更符合真实排放情况。在建立省域PAHs排放清单的基础上,基于DPOI等空间分配方法绘制了 2016中国大陆网格化PAHs排放清单。2016年中国大陆的PAHs排放量为107.4Gg,生活/商业部门（49.4%）和工业源（28.8%）是占比最大的排放源。致癌性PAHs占比（7.5%）高于发达国家水平（5.73%）,表明同等排放量下中国大陆地区会存在更高的致癌风险。能源结构的不同导致了各部门PAHs排放的巨大差异,东北等地区生活/商业部门有更大的排放强度,而工业和交通部门排放较大的区域则主要集中于津冀、珠三角、长三角等发达地区。中国PAHs排放总体呈现东部高西部低、北方高南方低的趋势。（2）借助夜晚灯光数据可有效构建多年序列网格化PAHs排放清单,长三角地区PAHs排放量逐渐减少,生物质燃烧量降低是其主要原因。借助两种夜晚灯光数据（DMSP-OLS、NPP-VIIRS）对工业PAHs排放的空间分配进行了优化。将校正后的夜晚灯光数据与GDP23拟合得到的2001-2016年网格化GDP23作为长三角工业PAHs排放的空间分配因子,显著增加了多年序列空间分配因子间的可比性。使用多个城市官方能耗计算的工业PAHs排放量对多种空间分配方式精度进行了验证,发现通过校正后的NPP-VIIRS拟合得到的GDP23数据（GDP23-NPP-VIIRS）具有更高精度（RMSE=39.7）,较传统人口这一空间分配因子精度提升了将近一倍。基于省域PAHs排放和网格化GDP23等多种空间分配方法精细化构建了多年序列（2001-2016年）长三角网格化PAHs排放清单。2001-2016年长三角地区PAHs排放量逐渐降低,从5445 t（2001年）降至2390 t（2016年）,其中室内生物质燃烧对PAHs的下降贡献最大。工业源呈先升后降的趋势,但其占比一直稳步上升。江苏PAHs的高排放地区从徐州、淮安和连云港等苏北城市已逐渐转至苏南等发达城市,浙江高排放地区则一直保持在浙东北区域。长三角绝大部分城区PAHs排放量在2010年后开始降低。（3）利用大气传输模型模拟发现2001-2016年长三角大气BaP浓度呈先升后降的趋势,江苏冬季大气BaP污染最为严重。实测数据对模型结果验证良好。大气BaP浓度2005年达到峰值（0.72ng/m3）,江苏、上海和浙江的年均BaP浓度分别为0.84 ng/m3、0.81 ng/m3和0.16 ng/m3。2001-2005年,苏北生物质燃烧量的增加致使其BaP浓度升高,苏南地区随工业能耗的增长其BaP浓度增幅最大。2005年后长三角各区域浓度总体下降。长三角地区各年份均存在一定的超标区域,2005年的超标面积比例高达30.4%,江苏超标最为严重。长三角区域大气BaP浓度冬季最大（1.01 ng/m3）,夏季最小（0.23ng/m3）,秋冬两季江苏西北部等地区BaP浓度快速升高。江苏冬季的年均超标面积占比高达69.09%,污染最为严重。在2017年6月-2018年6月对污染较严重的长三角典型区进行了大气PAHs监测,16PAHs平均浓度为41.46 ng/m3,江苏的16PAHs污染（44.47 ng/m3）高于浙江（36.04ng/m3）和上海（36.62ng/m3）。采样期内16PAHs季节差异表现为冬季最高（52.21 ng/m3）,夏季最低（31.23 ng/m3）。结合上述实测数据和相关文献数据,对模型模拟的大气BaP浓度进行了验证,发现两者存在显著相关性（R2=0.45,P＜0.01）,证明排放清单和大气传输模型具有较高的准确性。（4）不同情景间2030年的大气BaP浓度差异显著,长三角存在潜在肺癌风险,应通过减排和提升工艺水平并举以降低BaP浓度及其引发的肺癌风险。2030年情景Ⅰ（按目前能耗趋势发展）到情景Ⅴ（改进技术并大力度减排）的BaP浓度依次降低,情景Ⅰ相比2016年浓度提升了 30.1%,江苏对不同情景的响应最为灵敏。通过肺癌风险模型评估发现2001-2016年人口加权的肺癌风险（PILCR）在6.67×10-6～1.50×10-5之间,表明长三角区域长期存在潜在肺癌风险。2005年高值区主要分布在江苏西北部、南部和上海的部分地区,2016年肺癌风险有了显著下降,江苏西北部为肺癌风险下降最大的区域。额外肺癌风险发病人数总体呈现先升后降的趋势,上海年平均发病人数高出浙江1.56倍,江苏具有最高的发病人数。PILCR季节差异为冬天＞秋天＞春天＞夏天,2005年各季节的PILCR均超出可接受范围。2016年PILCR已显著降低,但秋冬两季仍需加强关注。2005和2016年冬季的发病人数占全年比例高达47.61%和46.90%,江苏冬季BaP污染所引发的肺癌风险需要特别关注。对不同情景间的肺癌风险评估发现,较高的人口密度加大了区域内的肺癌风险,减排对肺癌风险的下降贡献要高于工艺水平的提升,而对重点污染源减排和提升工艺水平并举可有效改善大气BaP污染及其引发的肺癌风险。