【摘 要】
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近年来,电化学传感技术自面世以来就受到广泛关注,已应用于各个领域。电化学传感器可以检测多种分子,其高灵敏度、检测速度快、操作简单和仪器便携等特点,使得电化学传感器被运用到检测领域。电极材料是影响传感器性能的重要指标,负载材料的种类会左右检测结果。三维石墨烯是一种由碳原子组成六角型呈蜂巢晶格的三维碳纳米材料,相比于二维石墨烯具有巨大的比表面积同时保有二维石墨烯特性,其超轻薄、高导电性、卓越机械强度、
【基金项目】
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国家自然科学基金青年科学基金（编号:21703199）；
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近年来,电化学传感技术自面世以来就受到广泛关注,已应用于各个领域。电化学传感器可以检测多种分子,其高灵敏度、检测速度快、操作简单和仪器便携等特点,使得电化学传感器被运用到检测领域。电极材料是影响传感器性能的重要指标,负载材料的种类会左右检测结果。三维石墨烯是一种由碳原子组成六角型呈蜂巢晶格的三维碳纳米材料,相比于二维石墨烯具有巨大的比表面积同时保有二维石墨烯特性,其超轻薄、高导电性、卓越机械强度、柔韧性与弹性,常应用于传感器、超级电容器和能量存储等方面。超分子/三维石墨烯复合材料兼具两种材料的优点——主客体识别、良好的导电性和生物相容性、极好的热传导性能和优秀的吸附性,本论文以大环化合物和氧化石墨烯为前驱体,采用一步水热法制备三种石墨烯复合材料,并将其作为构筑元件制备高选择性的电化学传感器实现小分子高灵敏检测。本论文内容主要为:1.通过一步还原法将氧化石墨烯（GO）与β-环糊精（β-CD）结合,经冷冻干燥得到β-CD/3DRGO气凝胶。利用SEM、XRD、FT-IR、TGA等方法对复合材料进行表征。β-CD与对乙酰氨基酚（AP）的包合行为通过计算和TEM进行研究。用β-CD/3DRGO修饰电极构筑β-CD/3DRGO/GCE传感器对AP进行检测时,表现出良好的检测性能。其线性范围为0.5-600 μM,检测限为0.37 μM（S/N=3）。该传感器具有优良的重复性和抗干扰性,成功运用于对乙酰氨基酚缓释片的实际样品分析中。2.为进一步改善三维石墨烯气凝胶的水溶性和识别效果,GO与水溶性柱[5]芳烃（WSP5）充分混合后一步还原,冷冻干燥得到WSP5/3DRGO气凝胶。对复合材料进行SEM、XRD、FT-IR、TGA等方法表征。WSP5与巴比妥（BBT）的包合行为通过计算、荧光、Zeta电位测试和TEM进行研究。WSP5/3DRGO负载于GCE上构筑的WSP5/3DRGO/GCE传感器对BBT进行检测,表现出良好的重复性和实际应用性。其线性范围为10-10000 nM,检测限为8.0 nM（S/N=3）。该传感器具有良好的重复性和抗干扰性,在人体尿样中检测也有着良好的回收率。3.为改善WSP5/3DRGO易脱落特点,以吡咯（Py）为还原剂对GO/WSP5中GO进行一步还原,冷冻干燥得到PPy/3DRGO/WSP5气凝胶。通过SEM、XRD、FT-IR、TGA等方法对复合材料进行表征。WSP5与多菌灵（CBZ）的包合行为通过计算和 TEM 进行研究。用 PPy/3DRGO/WSP5 构筑PPy/3DRGO/WSP5/GCE传感器对CBZ进行检测,具有较宽的检测范围。线性范围为0.4-200和200-1400μM,检测限为0.08 μM（S/N=3）。该传感器具有优异的重复性和抗干扰性,可成功用于实际样品农药多菌灵的检测中。
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