【摘 要】
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我国煤炭资源丰富,煤在我国现阶段的能源结构中不可替代。煤炭的利用以直接燃烧发电为主,煤的燃烧会排放出二氧化碳、二氧化硫等有害气体,造成大气污染,形成温室效应。因此,煤炭资源的清洁高效利用十分重要。氢气被视为是21世纪最理想的清洁能源。煤浆电解制氢技术结合了煤的洁净利用和制氢的两大优点,具有重要的研究意义。煤电解制氢主要面临的问题是制氢效率不高,制备活性高,成本低,寿命长的催化剂是解决问题的关键。目
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我国煤炭资源丰富,煤在我国现阶段的能源结构中不可替代。煤炭的利用以直接燃烧发电为主,煤的燃烧会排放出二氧化碳、二氧化硫等有害气体,造成大气污染,形成温室效应。因此,煤炭资源的清洁高效利用十分重要。氢气被视为是21世纪最理想的清洁能源。煤浆电解制氢技术结合了煤的洁净利用和制氢的两大优点,具有重要的研究意义。煤电解制氢主要面临的问题是制氢效率不高,制备活性高,成本低,寿命长的催化剂是解决问题的关键。目前,煤电解制氢的催化阳极主要是纯Pt电极,但Pt价格昂贵,很难实现工业化。因此,本课题主要对煤电解制氢催化阳极进行研究,制备过渡金属掺杂的Pd基催化剂,降低催化剂的成本,提高催化活性。本文采用浸渍-热还原法合成了两种Pd基催化剂:Pd-Fe/CFs和Pd-Mo/CFs。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)等方法对Pd-Fe和Pd-Mo金属催化阳极进行了表征,通过线性扫描伏安法(LSV)、计时电位法(E-t)、计时电流法(I-t)等电化学测试评价煤电解制氢的电催化性能。结果表明:(1)对于Pd-Fe/CFs催化电极,含Fe的催化电极Pd-Fe/CFs的催化活性均高于纯Pd/CFs电极,其中Pd与Fe原子比为1:1时煤电解制氢的催化活性最高。且不同Pd与Fe原子比时,Pd-Fe/CFs的电催化活性由大到小的顺序依次为Pd-Fe/CFs(1:1)>Pd-Fe/CFs(7:3)>Pd-Fe/CFs(3:7)>Pd/CFs。与纯Pd/CFs相比,Pd-Fe/CFs(1:1)、Pd-Fe/CFs(7:3)和Pd-Fe/CFs(3:7)催化电极使煤电解制氢效率分别提高了108.5%、81.1%和80.9%。主要是由于在Pd元素中加入Fe,形成了Pd-Fe双金属合金,提高了Pd的催化性能。(2)对于Pd-Mo/CFs催化电极,含Mo的催化电极的催化活性均高于纯Pd/CFs电极,其电催化性能由大到小的顺序依次为Pd-Mo/CFs(1:1)>Pd-Mo/CFs(7:3)>Pd-Mo/CFs(3:7)>Pd/CFs,其中Pd与Mo原子比为1:1时的催化活性最高。与纯Pd相比,Pd-Mo/CFs(1:1)、Pd-Mo/CFs(7:3)和Pd/CFs(3:7)催化电极使煤电解制氢效率分别提高了30.37%、21.70%和9.31%。主要是由于在Pd中加入第二组元Mo,生成了Pd-Mo合金,提高了煤电解制氢的催化性能。
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