基于SPR效应的类芬顿反应催化剂的制备及其催化性能的研究

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随工业生产规模的扩大与迅速发展,大量有机污染物存在于工业废水中,降解有机污染物已成为水质处理的重要工作之一。本文的主要研究工作是将贵金属的表面等离子(SPR)效应与多相类芬顿氧化技术结合,改善催化剂的催化性能,提高降解速率,用于处理废水中的有机污染物。基于SPR效应及类芬顿氧化技术的应用现状,本论文开展了以下三个方面的研究工作:本论文第二章制备了Ag/CoFe2O4复合催化剂并对其催化降解性能进行了研究。利用原位光还原法将Ag NO3中的Ag+还原为Ag~0,负载在CoFe2O4纳米颗粒表面,制备成Ag/CoFe2O4复合催化剂。研究了不同Ag负载量对Ag/CoFe2O4复合催化剂在模拟太阳光条件下催化降解亚甲基蓝(MB)性能的影响,探究出了最佳Ag负载量,负载Ag后CoFe2O4在相同条件下对MB的降解率从57.4%提高到96.3%。随后探究了制备催化剂时影响催化剂性能的因素和反应过程中影响催化剂使用效果的因素。结合复合催化剂表征结果和捕获剂实验,提出Ag/CoFe2O4催化降解MB的可能反应机理。利用循环实验验证Ag/CoFe2O4复合材料具有良好的稳定性。实验结果表明,SPR效应可以显著优化类芬顿反应效果,这将为提高各种非均相类芬顿反应催化剂的催化效率开辟一条可发展的路径。本文第三章通过水热法将Ag/Ag Cl负载在CoFe2O4纳米颗粒表面,制成复合催化剂并用于降解MB。通过调节反应物比例制备出了不同负载比例的Ag/AgCl/CoFe2O4复合催化剂,在光照下催化降解MB,探究出了最佳复合比例。对比Ag/Ag Cl/CoFe2O4复合材料与纯CoFe2O4的催化效果,发现复合后的催化剂是同样条件下纯CoFe2O4催化效率的1.3倍,说明Ag/Ag Cl与CoFe2O4的复合能够有效提高CoFe2O4的催化效果。通过探究纳米银的SPR效应、光敏剂Ag Cl和类芬顿反应之间关系,为Ag/Ag Cl/CoFe2O4的光辅助类芬顿催化反应过程提出了一个可能的机理。本论文第四章将纳米银用光沉积法负载在ZIF-67上,制备出含银质量分数不同的Ag/ZIF-67。在卤素灯照射下和PMS存在的条件下,用50ml 10mg/L的亚甲基蓝溶液来检验催化剂的性能。本章探究了不同Ag负载量对提高ZIF-67催化性能的影响,确定最佳负载量后探究了PMS用量。对比有无负载Ag的ZIF-67对活化PMS效果的影响,结合捕获实验确定活性物种,提出了可能的反应机理。实验结果表明,SPR效应对非均相类芬顿反应催化剂的性能提升有着一定的作用,为其在高级氧化反应、废水处理中的应用开辟了道路。本论文将贵金属Ag的SPR效应与多相类芬顿氧化技术结合,制备出基于纳米银颗粒的三种复合催化剂,通过实验探究了有无自然光、酸性或碱性环境等不同实验条件对复合催化剂催化性能的影响,结合捕获实验提出了可能的反应机理,为SPR效应在多相类芬顿反应催化技术领域的应用提供了新的研究思路。
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