【摘 要】
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中空介孔二氧化硅纳米载体具有表面积大且易修饰、生物相容性好等特点,用于肿瘤药物输送研究。然而,其生物降解性差和靶向功能性弱制约着它的发展。本文根据肿瘤组织的还原和弱酸性特点,设计并制备中空介孔二氧化硅纳米载体,分别对其骨架和表面进行功能化修饰,以增强纳米载体生物降解性和靶向功能。本文主要研究内容如下:1.将二硫键引入二氧化硅骨架中解决了中空介孔二氧化硅纳米载体生物降解性差的问题。采用聚丙烯酸通过软
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中空介孔二氧化硅纳米载体具有表面积大且易修饰、生物相容性好等特点,用于肿瘤药物输送研究。然而,其生物降解性差和靶向功能性弱制约着它的发展。本文根据肿瘤组织的还原和弱酸性特点,设计并制备中空介孔二氧化硅纳米载体,分别对其骨架和表面进行功能化修饰,以增强纳米载体生物降解性和靶向功能。本文主要研究内容如下:1.将二硫键引入二氧化硅骨架中解决了中空介孔二氧化硅纳米载体生物降解性差的问题。采用聚丙烯酸通过软模板法制备中空介孔二氧化硅纳米载体（HMSNs）。调控聚丙烯酸模板剂的质量实现HMSNs在40～400 nm范围内粒径可控,并在二氧化硅骨架中引入二硫键和异硫氰酸荧光素（FITC）得到HMSNs-69-FITC。扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、动态光散射（DLS）的结果表明:HMSNs-69-FITC具有中空介孔结构且形貌均一呈球状。拉曼光谱在439 cm-1和487cm-1具有-S-S-的特征峰,荧光色谱在441 nm和556 nm处具有最大激发和发射波长,说明-S-S-和异硫氰酸荧光素的功能化修饰成功。利用紫外光谱研究HMSNs-69-FITC在DTT/PBS溶液中的氧化还原性和药物释放性能。研究结果显示:HMSNs-69-FITC的结构发生坍塌,药物被释放。最终实现了HMSNs-69-FITC在还原刺激下的药物释放和生物降解功能。2.采用聚合物修饰纳米载体表面赋予其电荷反转功能的方法,解决载体靶向弱的问题。在上一章实现中空介孔纳米载体实现还原敏感降解的基础上,使用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,制备得到了多腔的中空介孔纳米载体（MMSNs-69）。将聚乙烯亚胺（PEI,带正电荷）和六氢苯酐（HHPA,带负电荷）聚合物修饰在MMSNs-69上得到MMSNs-69-EO-PEI-HHPA,使得其具有酸性条件下（p H=5.0-6.0）的电荷反转功能。SEM、TEM、DLS结果表明:MMSNs-69-EO-PEI-HHPA具有多个空腔和介孔结构且形貌均一呈球状,粒径约为200 nm。拉曼光谱在439 cm-1和487 cm-1具有特征峰和红外光谱在1024 cm-1、914 cm-1、1390 cm-1、1737 cm-1的吸收峰说明-S-S-和聚合物被成功修饰。MMSNs-69-EO-PEI-HHPA在p H 5.0、p H 6.0、p H 7.4、p H 8.0、p H 9.0条件下Zeta电位分别为+7.1±0.4 m V、+6.2±0.41 m V、-20.5±0.32m V、-23.8±0.21 m V、-25.3±0.33 m V,表明MMSNs-69-EO-PEI-HHPA在酸性条件下HHPA脱落,纳米载体电荷发生反转,增强了纳米载体与肿瘤细胞的静电吸附作用,提高了药物的富集率,实现了MMSNs-69-EO-PEI-HHPA在酸性环境下的药物释放和被动靶向功能。
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