【摘 要】
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锂离子电池因具有无记忆效应、较高容量、长循环使用寿命等优点被广泛使用。随着电子产品的更新换代加快和新能源产业的崛起以及“碳达峰”“碳中和”的时代背景下,对锂离子电池的性能提出更高的要求,电极材料的是影响性能的关键因素之一。大规模商业化使用的负极材料是较低理论比容量(372 m Ah g-1)的石墨,难以满足更高的使用要求。而铁基氧化物具有高的理论比容量、成本低廉和安全无毒,在自然界中储量丰富等优点
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锂离子电池因具有无记忆效应、较高容量、长循环使用寿命等优点被广泛使用。随着电子产品的更新换代加快和新能源产业的崛起以及“碳达峰”“碳中和”的时代背景下,对锂离子电池的性能提出更高的要求,电极材料的是影响性能的关键因素之一。大规模商业化使用的负极材料是较低理论比容量(372 m Ah g-1)的石墨,难以满足更高的使用要求。而铁基氧化物具有高的理论比容量、成本低廉和安全无毒,在自然界中储量丰富等优点,使其成为替代石墨的最佳选择之一。但铁氧化物作为负极材料,在嵌/脱锂时存在较严重的体积膨胀现象和电导率低的缺点,通常采用形貌、尺寸调控和制成复合材料的策略来改善其缺陷。本文以一元Fe2O3和二元Zn Fe2O4铁氧化物为研究对象,主要研究内容如下:（1）采用碳球模板法、水热法和共沉淀法分别制备出具有空心球、立方体和纳米颗粒不同微观形貌的Fe2O3样品,探究微观形貌对储锂性能的影响。研究结果表明,当纳米颗粒态的Fe2O3作为负极材料时,具有优于空心球Fe2O3和立方体Fe2O3的电化学性能。在500m A g-1电流密度下,循环200圈时的放电/充电比容量保持在866.4/855.7 m Ah g-1,在较大电流密度下(2 A g-1)下仍有511.4/495.3 m Ah g-1的放电/充电比容量。分散均匀的纳米颗粒Fe2O3由于具有较小的颗粒尺寸和晶粒尺寸,提高了电化学反应动力学,缩短了Li+的传输路径,可以一定程度上缓解体积膨胀效应。（2）以三聚氰胺和甲醛为碳氮源,通过两步水热法制备出Fe2O3/NC（N-doped carbon nanosheets）纳米复合材料。研究结果表明,当Fe2O3/NC作为锂离子电池负极材料时,在500m Ah g-1电流密度下循环500圈时,有1059.3/1046.1 m Ah g-1的放电/充电比容量,即使在15A g-1的大电流密度下,仍然有348.6/340.3 m Ah g-1的放电/充电比容量。相比于纯纳米颗粒Fe2O3的电化学性能进一步提升。Fe2O3/NC优异的电化学性能得益于独特的“三明治”的结构、纳米级别的尺寸和氮碳元素的复合,使得材料的结构稳定性增强、表面积增大、体积效应和团聚现象减弱以及电子/离子电导率提升。（3）采用溶胶-凝胶法和水热法设计组装出Zn Fe2O4-Fe2O3/NC纳米复材料。电化学测试结果表明,在500 m A g-1电流密度下循环300圈后Zn Fe2O4-Fe2O3/NC的放电/充电比容量为1518.5/1504.5 m Ah g-1;在大电流密度10 A g-1下,Zn Fe2O4-Fe2O3/NC的放电/充电比容量为639.2/628.1 m Ah g-1。Zn Fe2O4-Fe2O3/NC材料优异的性能归因于Zn Fe2O4-Fe2O3纳米片负载在氮碳纳米片层表面的三维结构、Fe2O3和NC的引入。
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