【摘 要】
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陶瓷电容器是电子工业领域使用最广泛的电子元器件之一。随着工业的进步和发展,在航空航天、能源、核电等领域迫切地需要能够在高温环境中稳定工作的大容量陶瓷电容器。铋层结构铁电材料因具有居里温度高、自发极化大、介电损耗小等特性,被认为是高温电子元器件领域最具应用前景的材料体系之一。K0.5Bi4.5Ti4O15（KBT）作为铋层状结构铁电材料体系家族成员之一,改性后的KBT陶瓷出现了明显的低频巨介电响应,
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:11704249,51772235）；
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陶瓷电容器是电子工业领域使用最广泛的电子元器件之一。随着工业的进步和发展,在航空航天、能源、核电等领域迫切地需要能够在高温环境中稳定工作的大容量陶瓷电容器。铋层结构铁电材料因具有居里温度高、自发极化大、介电损耗小等特性,被认为是高温电子元器件领域最具应用前景的材料体系之一。K0.5Bi4.5Ti4O15（KBT）作为铋层状结构铁电材料体系家族成员之一,改性后的KBT陶瓷出现了明显的低频巨介电响应,然而,由于KBT基陶瓷巨介电响应的起源以及微观组织对巨介电性能的调控机制尚不明确,巨介电常数伴随着较高的介电损耗,限制了其在高温电容器方面的应用。本论文针对KBT基陶瓷的巨介电性能对组织的依赖关系,研究了掺杂氧化物不同特性（熔点、半径等）对陶瓷微观组织的影响,采用复合离子改性和探索陶瓷制备工艺调控陶瓷的结构和组织,分析陶瓷微观组织和介电性能之间的关系。首先,选择(Mg1/3V2/3)4+、(Mg1/2W1/2)4+、(Zn1/2W1/2)4+、(Zn1/3V2/3)4+复合离子取代KBT陶瓷B位的Ti4+离子,研究了复合离子取代对KBT陶瓷晶体结构、组织形貌和电学性能的影响。复合离子取代造成陶瓷晶胞的畸变,微观组织中出现异常的大尺寸晶粒,导致介电常数显著增加,KBT-ZnV陶瓷在10 k Hz下的介电常数达到5×10~4。通过组分调控KBT陶瓷的组织和性能,探究了(Zn1/3V2/3)4+的掺杂含量对KBT陶瓷组织中大晶粒和电学性能的影响规律。研究发现,当(Zn1/3V2/3)4+含量增加,组织中的异常长大晶粒数目增多,尺寸不断减小。当x=0.06时,介电常数的频率稳定性较好,介电损耗较低。通过改变烧结保温时间的方式进一步调控KBT-6ZnV陶瓷的组织和介电性能,当保温时间从4 h增加到10 h,KBT-6ZnV的介电损耗减小,介电性能得到优化。探究了(Mg1/2W1/2)4+含量对KBT陶瓷的微观组织和电学性能的影响规律,制备了K0.5Bi4.5Ti4-x(Mg1/2W1/2)xO15（KBT-MgW）陶瓷,增加(Mg1/2W1/2)4+含量,陶瓷晶粒沿着（001）方向的取向性逐渐增强,介电常数逐渐增加。为了进一步增强KBT-MgW陶瓷的取向性,调节KBT-MgW20陶瓷煅烧前的预成型压强,当预成型压强增加,陶瓷晶粒的定向排列更加明显,介电常数和损耗先增加后减小,轴向压强为20 MPa时,KBT-MgW20陶瓷的介电常数最大。采用预成型压强为20 MPa,调节KBT-MgW20陶瓷的烧结保温时间,当保温时间增加时,陶瓷组织中的晶粒层片状生长并取向排列。最后,对KBT-MgW20陶瓷采用优化的制备工艺:20 MPa预成型压强,烧结保温8 h,并对烧结陶瓷进行两个方向的切片,对切片陶瓷样品的取向因子和电学性能进行系统的研究和讨论。
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