新型硝酸盐氮生物电化学传感器的构建及其在环境监测中的应用

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近年来,环境中含氮化合物的污染问题日益严重,已受到广泛关注。环境介质中的硝酸盐氮通过食物和饮水进入人体后可转化为亚硝酸盐氮,间接对人体健康造成危害;另一方面,水环境中氮含量的升高可导致水体出现富营养化现象。因此,有必要对环境中的氮含量进行监测与控制。本研究基于硝酸根还原酶催化还原硝酸盐氮的原理构建了两种新型硝酸盐氮生物电化学传感器,实现了水环境中总氮和蔬菜中硝酸盐氮的检测。包含以下两部分:  第一部分:基于硝酸根还原酶/纳米金/石墨烯片层/玻碳电极的新型硝酸盐氮生物电化学传感器  目的:制备基于硝酸根还原酶的硝酸盐氮生物电化学传感器。  方法:基于氨基化石墨烯片层与硝酸根还原酶之间的静电吸附作用以及纳米金与酶分子巯基间的特异共价键合作用,不仅实现了酶与电极表面的直接电子传递,还构建了对硝酸盐氮响应灵敏的生物电化学传感器(NR/AuNPs/GSs/GCE)。  结果:在优化实验条件下,该传感器对硝酸盐氮的线性检测范围为1.0×10-6~2.0×10-3 mol/L,检出限为7×10-7mol/L。  结论:该传感器具有较好的稳定性和重现性,应用于实际水样中总氮含量检测时,测量结果与国标法(紫外分光光度法)具有较好的一致性。  第二部分:基于硝酸根还原酶/纳米金/介孔碳/玻碳电极的新型硝酸盐氮生物电化学传感器  目的:制备基于硝酸根还原酶的硝酸盐氮生物电化学传感器。  方法:有序介孔碳独特的介孔结构不仅有利于硝酸根还原酶的吸附固定,还能够给纳米金的电沉积提供更多的活性位点;Au-S的特异共价键和作用除了能促进酶对底物(硝酸根)的催化还原,还有利于酶分子的固定。基于此,我们构建了新型的硝酸盐氮生物电化学传感器(NR/AuNPs/OMC/GCE),并对实验条件进行了优化。  结果:优化条件下,该传感器对硝酸盐氮的线性检测范围为8.0×10-7~3.5×10-3 mol/L,检出限为5.0×10-7 mol/L。  结论:该传感器成功用于蔬菜中硝酸盐氮的检测。
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