【摘 要】
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化石燃料存在资源稀缺、分布不均、不可再生等问题,其资源的日益枯竭以及燃烧造成的环境污染已成为世界难题。发展绿色的可再生能源替代传统化石能源是解决这一问题的关键。氢能具有资源丰富、应用广泛、清洁零碳等优点,有望成为可再生能源的主体,并替代化石能源。目前主流的制氢路线包括:煤制氢、天然气制氢、油制氢、太阳能制氢和电解水制氢。其中煤制氢、天然气制氢、油制氢二氧化碳排放较高,不符合我国低碳发展的要求;太阳
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化石燃料存在资源稀缺、分布不均、不可再生等问题,其资源的日益枯竭以及燃烧造成的环境污染已成为世界难题。发展绿色的可再生能源替代传统化石能源是解决这一问题的关键。氢能具有资源丰富、应用广泛、清洁零碳等优点,有望成为可再生能源的主体,并替代化石能源。目前主流的制氢路线包括:煤制氢、天然气制氢、油制氢、太阳能制氢和电解水制氢。其中煤制氢、天然气制氢、油制氢二氧化碳排放较高,不符合我国低碳发展的要求;太阳能制氢效率较低,同时受到场地和光照条件的制约,难以成为大规模制氢的主要技术路线。电解水制氢具有效率高、工艺成熟、设备投资较低等优势,是最具潜力的绿氢制备技术;然而较高的能耗以及贵金属催化剂高居不下的成本是目前制约电解水制氢规模化应用的关键。开发不依赖现商业化的Pt、Ir等贵金属的高效、低成本催化剂、降低电解过程能耗提高能源转化效率是解决上述问题的关键。本论文以生物基为载体,通过负载钴、镍、钌等元素制备一系列高效电催化剂,并有效的推动了电解水反应。(1)开发出一种合成配位协同单原子催化剂的方法:以自组装胶原为载体负载钴单核金属前驱体,并在高温条件下退火,成功的制备高导电性的胶原基钴单原子催化剂。利用多种手段对催化剂的微纳形貌、电子结构、催化组分的化学环境进行了系统的表征分析,通过对比催化剂反应前后状态,探究其催化机理。(2)探究了基于自组装胶原载体的高分散镍纳米颗粒催化剂的合成方法:通过化学浸渍法,将镍盐负载于三维自组装胶原膜片的孔道中,通过热处理成功制备了高分散Ni原子簇催化剂;并利用多种手段对其微观形貌、电子结构和活性位点的化学环境进行了详细的表征分析。并对该催化剂的结构与催化性能进行系统的分析与表征。(3)探索了以生物废弃物为载体钌系电催化剂的合成方法:使用生物废弃物(咖啡残渣)为载体,通过与钌前驱物混合,经热处理后可获得高导电率、催化性能优异的钌系催化剂;并对其形貌、微纳结构和催化活性进行了详细的表征分析。
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