【摘 要】
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由于全球能源需求的持续快速增长,随之而来的是日益严重的环境污染问题,开发新型清洁可再生的能源迫在眉睫。因能量密度高和环境友好等优点,氢气被认为是传统化石能源的理想替代品。在众多制氢技术中,电催化水分解因高效、产氢纯度高而被认为是最有前途的制氢方法。电解水包括析氢反应（HER）和析氧反应（OER）两个半反应。相较于HER,OER由于其四电子转移过程表现出更为缓慢的动力学特征,成为制约电解水制氢效率的
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由于全球能源需求的持续快速增长,随之而来的是日益严重的环境污染问题,开发新型清洁可再生的能源迫在眉睫。因能量密度高和环境友好等优点,氢气被认为是传统化石能源的理想替代品。在众多制氢技术中,电催化水分解因高效、产氢纯度高而被认为是最有前途的制氢方法。电解水包括析氢反应（HER）和析氧反应（OER）两个半反应。相较于HER,OER由于其四电子转移过程表现出更为缓慢的动力学特征,成为制约电解水制氢效率的关键。因此,设计开发廉价高效的OER电催化剂是电解水制氢技术大规模应用的关键。基于上述背景,本文进行了以下研究:1.通过溶剂热法制备了Fe和P双掺杂碳纳米管修饰的碱式碳酸镍（Fe,P-NiCH/CNTs）。得益于其优化的电子结构、提高的导电性和丰富的活性位点,所制备的Fe,P-NiCH/CNTs表现出了优异的OER活性,仅需要222 mV的低过电位就可驱动20 mA cm-2的电流密度。此外,该催化剂在30 h的计时电位测试中,过电位没有明显增加,表现出长久的耐用性。上述结果充分表明了其作为高效OER电催化剂的潜力。进一步理论计算表明,掺杂的Fe和表面吸附的PO43-可以优化OER过程中所生成NiOOH的电子结构,降低决速步的能垒,从而提高OER活性。2.采用简单的盐模板法及后续的磷化处理制备了Fe掺杂Ni5P4（Fe-Ni5P4）纳米颗粒作为OER催化剂。以水溶性KCl作为模板,利用盐晶粒表面的模板作用及与目标产物的晶格匹配效应合成Fe掺杂金属Ni作为前驱体,然后通过后续的磷化工艺合成Fe-Ni5P4。实验结果表明Fe掺杂明显提高了材料的OER催化性能。优化的Fe-Ni5P4在1 MKOH电解液中表现出优异的OER性能,获得20 mA cm-2的电流密度时,仅需271 mV的过电位,这表明其具有作为高效OER电催化剂的潜力。
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