【摘 要】
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严重的环境污染和能源危机促使金属空气电池和碱性膜燃料电池等可再生清洁能源技术不断开发。但是实现可再生清洁能源技术的大规模应用的主要困难是设计并合成高活性电催化剂以加速缓慢四电子氧还原反应（ORR）。目前,铂族金属（PGM）催化剂,尤其是铂（Pt）,仍然被认为是最有效的ORR电催化剂。然而,PGM催化剂的的高成本以及稀缺性严重的限制了其广泛应用。开发具有高活性、超稳定和低成本的非贵金属催化剂以替代P
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严重的环境污染和能源危机促使金属空气电池和碱性膜燃料电池等可再生清洁能源技术不断开发。但是实现可再生清洁能源技术的大规模应用的主要困难是设计并合成高活性电催化剂以加速缓慢四电子氧还原反应（ORR）。目前,铂族金属（PGM）催化剂,尤其是铂（Pt）,仍然被认为是最有效的ORR电催化剂。然而,PGM催化剂的的高成本以及稀缺性严重的限制了其广泛应用。开发具有高活性、超稳定和低成本的非贵金属催化剂以替代PGM催化剂已成为过去几年的热门研究课题。金属单原子催化剂通过把孤立的过渡金属原子牢固地分散在功能载体上,可以最大限度地提高原子利用率,增多活性位点的暴露,被认为有利于不同的电催化反应。在这方面,碳上过渡金属与氮配位（M-N-C）催化剂,尤其是Fe-N-C,由于其高活性、低成本、高选择性和最佳的O2吸附,被认为是替代PGM催化剂的最佳候选者。但是设计高表面暴露率的碳基底是发挥M-N-C催化活性的关键。本论文开发了一种简便的多巴胺配位策略,以多巴胺作为碳源,六水合三氯化铁作为铁源以及自牺牲模板,来获得缠结的铁、氮共掺杂超薄碳纳米片（Fe-N-C/700）,可用作高性能ORR电催化剂。得益于独特的分层多孔结构和丰富的Fe-Nx活性位点,Fe-N-C/700缠结状碳纳米片在碱性介质中表现出优异的ORR活性,其半波电位（0.88 V vs.RHE）高于20 wt%Pt/C（0.84V vs.RHE）。Fe-N-C/700还表现出优异的长期稳定性和良好的甲醇交叉耐受性。当将Fe-N-C/700作为组装锌空气电池阴极催化剂时,组装的电池表现出～89 m W cm-2的高峰值功率密度和801 m A h g-1的大比容量。多巴胺能在弱碱性环境中通过自身氧化形成粘附性很强的聚多巴胺,从而能沉积在各种有机或者无机材料表面。通过进一步的研究,利用SiO2纳米球作为模板,在其表面包覆一层Fe3+离子螯合的多巴胺前驱体,通过热解和随后的模板去除可以获得铁、氮共掺杂碳空心纳米球（Fe-N-C/HSs）。受益于独特的介孔中空结构和高度暴露的Fe-Nx活性位点,相关的Fe-N-C/HSs表现出优异的氧还原性能(E1/2:0.87 V vs.RHE)。Fe-N-C/HSs作为组装锌空气电池阴极催化剂时能提供157 m W cm-2的高功率密度和805 m A h g-1的大比容量。
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