【摘 要】
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随着一系列环保政策的实施,我国的环境空气质量显著改善,主要污染物的排放量明显下降,我国的大气环境治理工作进入新的阶段。《2020中国生态环境公报》表明,臭氧对环境空气质量超标天气的贡献率仅次于PM2.5,VOCs（volatile organic compounds,挥发性有机物）作为臭氧的重要前体物质,不仅直接危害人体健康,还是臭氧和雾霾天气的重要成因,是最重要的大气环境污染物之一,因此亟需开发
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随着一系列环保政策的实施,我国的环境空气质量显著改善,主要污染物的排放量明显下降,我国的大气环境治理工作进入新的阶段。《2020中国生态环境公报》表明,臭氧对环境空气质量超标天气的贡献率仅次于PM2.5,VOCs（volatile organic compounds,挥发性有机物）作为臭氧的重要前体物质,不仅直接危害人体健康,还是臭氧和雾霾天气的重要成因,是最重要的大气环境污染物之一,因此亟需开发经济高效的VOCs治理技术。热催化氧化技术具有去除效率高、能源消耗低、无二次污染等优点,是最有前景的VOCs治理技术之一,但实际应用中常受到反应空速、进气湿度、废气浓度等操作因素的影响而难以发挥最佳效果,这在一定程度上限制了其实际应用。本文制备了高活性的Mn Ce Ox/分子筛催化剂,以甲苯为VOCs的模型污染物,研究其催化氧化甲苯的反应动力学,进而分析反应机理;分别考察了空速、进气湿度、甲苯浓度等操作因素对催化效果的影响,并通过正交实验考察了上述三种操作因素共同作用对甲苯催化效果的影响,得到了最佳操作参数组合,为实际应用奠定基础。研究的主要结果如下:以4A分子筛为载体,使用等体积浸渍法制备一系列MnCeOx/分子筛催化剂用于甲苯的催化氧化,探究锰铈摩尔比和负载率对催化剂活性的影响。结果表明在不同锰铈摩尔比的催化剂中,锰铈比为4:1的Mn0.8Ce0.2Ox/分子筛具有最高的催化活性,在此基础上考察负载率对催化剂性能的影响,发现负载率为10%时催化剂的性能最佳。综合考虑锰铈比和负载率,确定负载率为10%的Mn0.8Ce0.2Ox/分子筛催化剂为后续实验的催化剂。以负载率10%的Mn0.8Ce0.2Ox/分子筛催化剂为研究对象,使用固定床微分反应器模型研究甲苯在Mn0.8Ce0.2Ox/分子筛催化剂上的反应动力学行为,分别使用Power-rate-Law和Mars-van-Krevelen动力学模型对实验数据进行拟合,结果显示Mars-van-Krevelen动力学模型更适合描述该反应的动力学过程,这表明本实验的反应过程遵循氧化还原原理,结合Arrhenius计算得到该反应的氧化反应活化能为100.39 k J/mol,还原反应活化能为38.04 k J/mol,说明催化剂上的氧化反应为控制性步骤。分别考察了甲苯浓度、进气湿度、空速等操作参数对催化反应的影响,结果显示进气湿度和空速的升高均会对催化氧化效果产生不利影响,该反应过程存在最佳甲苯浓度使得甲苯去除率最高。正交实验结果表明各操作参数对催化氧化影响的显著程度由大到小依次为空速、甲苯浓度和进气湿度,方差分析结果表明本实验中空速和甲苯浓度对甲苯去除率有显著影响,进气湿度对甲苯去除率无显著影响。
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