化石燃料的过度燃烧不仅导致严重的环境污染和气候变化,且不可再生资源的潜在耗尽正迫使世界各国加快转向可再生能源的步伐。在绿色清洁可持续发展的背景下,电催化转化技术成为研究热点。电催化二氧化碳还原（CO2RR）和氧还原（ORR）等是关键能源转换技术涉及的电催化反应,涉及多电子质子耦合转移,亟需开发新型高效催化体系,协同解决扩散传质及高反应能垒和低选择性问题。炭基催化材料具有表面化学可调、导电性好、孔隙可调等优点,近年来作为非贵金属催化剂引起广泛关注。针对可接触活性中心密度较低的科学问题。本论文通过对炭材料孔结构及活性中心的调控,设计制备了管状有序介孔炭基催化剂,并揭示了有序介孔孔道构型和活性中心与CO2RR和ORR活性之间的构效关系。研究内容如下:（1）在电催化还原反应体系中,探索高效电催化剂是关键任务之一,大部分研究主要集中于设计新型活性中心;然而,决定反应物供应和电解质离子的质量传输往往被忽视。因此,本章节利用炭载体精确的介孔几何构型,将活性中心落位在平行管状介孔内,定量确定平行传输通道对耗气反应活性的贡献。在相同条件下,在-1.1 V vs.RHE的动力学区域内,管状有序介孔炭基电催化剂CO2转换为CO的分电流密度比棒状有序介孔催化剂高2.9倍,这归因于管状有序介孔结构增强的反应物扩散和质子转移。同样,也验证了管状介孔结构可以增强负载型分子催化剂的活性,并证实了该结构性能关联规律同样适用于ORR反应。此外,相比于棒状有序介孔,管状有序介孔炭基催化剂更倾向于使O2通过四电子路径还原到H2O。（2）为进一步调控ORR反应路径,在前期研究的基础上,对活性中心进行调控,设计合成了不同过渡金属掺杂的有序介孔炭基催化剂。其中,Fe-Ox掺杂的管状有序介孔炭基催化剂Fe-O-C在ORR反应中主要为两电子反应路径,H2O2选择性达94.2%,H2O2产率高达750 mmol g-1cat h-1。通过实验和表征,推测构筑了Fe-Ox活性配位结构,且发现主要催化活性中心是与O相邻的C原子。通过进一步调控Fe的配位环境,可以有效地调节ORR反应途径和产物选择性。将配位环境调整成Fe-Nx配位,Fe-N-C催化剂几乎完全发生四电子转移路径将O2还原到H2O。