【摘 要】
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资源丰富、碳含量高、易石墨化及价格低廉的煤沥青作为可纺中间相沥青前驱体具有潜在的优势。然而,煤沥青中杂原子含量高、喹啉不溶物（QI）含量高、芳香度与聚合度高等问题限制了煤系中间相沥青的发展。传统煤沥青改制技术是通过溶剂萃取沉降、离心、过滤等物理过程脱除煤沥青QI组分,缺乏有效的煤沥青分子结构调控技术手段。本文利用煤沥青分子化学反应活性差异,基于催化结焦和催化加氢工艺,建立煤沥青分子结构调控新技术。
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资源丰富、碳含量高、易石墨化及价格低廉的煤沥青作为可纺中间相沥青前驱体具有潜在的优势。然而,煤沥青中杂原子含量高、喹啉不溶物（QI）含量高、芳香度与聚合度高等问题限制了煤系中间相沥青的发展。传统煤沥青改制技术是通过溶剂萃取沉降、离心、过滤等物理过程脱除煤沥青QI组分,缺乏有效的煤沥青分子结构调控技术手段。本文利用煤沥青分子化学反应活性差异,基于催化结焦和催化加氢工艺,建立煤沥青分子结构调控新技术。具体研究内容包括:（1）以膨润土为催化剂,建立催化结焦—絮凝沉降净化沥青制备技术:探究热解温度、催化剂比例等工艺条件对净化沥青性质的影响,结果表明,热解温度为410℃、添加3 wt.%膨润土是合成净化沥青的最优条件。合成的净化沥青QI降到0.06%以下,沉降效率提升了66.7%,N含量降低了12%,S含量降低了26%,C/H降低了18%。与煤沥青相比,净化沥青芳香度明显降低,合成的中间相沥青流动性好,呈广域流线型,分子排列更有序。半焦底部呈马赛克型中间相沥青厚度降低了50%,结晶度升高,易于石墨化。（2）制备膨润土负载FeS催化剂,结合悬浮床催化加氢工艺制备氢化沥青:研究加氢温度、初始氢分压、催化剂比例等工艺条件对氢化沥青性质的影响,结果表明,加氢温度为420℃、初始氢分压为5 MPa、催化剂添加量为5 wt.%时得到的氢化沥青较理想。合成的氢化沥青QI低至0.05%以下,N含量降低了37%,S含量降低了43%,C/H降低了15%。与原料沥青相比,氢化沥青环烷结构和甲基侧链数量增加,芳香度明显降低。以其为原料合成的中间相沥青具有良好的流动性,呈广域流线型,半焦底部呈马赛克型中间相沥青厚度降低了53%,碳层有序度提高。
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