【摘 要】
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在日益严峻的环境问题和我国一系列环保政策、法规和措施推出的背景下,煤炭清洁高效利用成为亟待发展的关键课题。煤热解是高效清洁利用煤炭资源的工艺方法之一。然而,煤热解产生的焦油通常重质组分含量高,会影响其品质和产品附加值,因此有必要对煤焦油进行催化裂化提质,使其轻质化的同时产生更多高值的煤气。我国城市污泥量大,焚烧处理后残渣利用率低。将其制成催化剂,达到废弃物再利用目的,既可以降低催化剂成本,又可以避
【基金项目】
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国家自然科学基金山西煤基低碳联合基金（U1710105）；
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在日益严峻的环境问题和我国一系列环保政策、法规和措施推出的背景下,煤炭清洁高效利用成为亟待发展的关键课题。煤热解是高效清洁利用煤炭资源的工艺方法之一。然而,煤热解产生的焦油通常重质组分含量高,会影响其品质和产品附加值,因此有必要对煤焦油进行催化裂化提质,使其轻质化的同时产生更多高值的煤气。我国城市污泥量大,焚烧处理后残渣利用率低。将其制成催化剂,达到废弃物再利用目的,既可以降低催化剂成本,又可以避免其所带来的环境污染问题。本文采用酸洗、直接负载氧化镍和酸洗后负载氧化镍三种方法改性污泥灰制备得到催化剂,在固定床反应器中考察催化剂对榆林煤热解焦油挥发物的催化裂化作用。研究工作可为煤焦油催化裂化和城市污泥灰再利用提供理论依据和技术支持。本文首先探讨了反应温度,空速以及催化剂焙烧温度等对煤热解挥发物催化裂解过程的影响,获得了具有较好催化裂化效果的工艺参数为反应温度600°C、质量空速1.5h-1以及催化剂焙烧温度600°C。进一步研究了不同酸溶液改性的城市污泥灰催化剂对热解挥发物催化裂化效果的影响,发现酸洗后得到的催化剂比表面积增加,酸性增强。相比于使用原催化剂,使用1 mol/L的酸改性催化剂的催化裂化过程焦油和水的产率降低,焦油中轻质组分含量提高,气体产率增加,其中H2产率增加较为明显,表明催化剂催化裂解效果提升。使用5 mol/L的盐酸改性催化剂时,催化剂比较面积增加,但催化剂中活性组分含量减少,导致轻质焦油组分含量降低,催化裂化效果变差。考察了污泥灰上NiO负载量对热解挥发物催化裂化产物分布的影响,并通过TG、XRD、NH3-TPD、N2吸附/脱附等表征方法,分析了改性催化剂在煤热解挥发物催化裂化过程中的作用机理。与未使用催化剂相比,当使用污泥灰负载20%的NiO为催化剂时,焦油产率从15.6 wt.%降到10.0 wt.%,但轻质焦油含量从58.0 wt.%增加到87.5 wt.%,气体体积从86 ml/g增加到323 ml/g。对催化剂的使用性能进行了评价和分析,发现首次使用的催化剂对焦油具有最好的裂解效果;第二次使用时的焦油产率为12.3 wt.%,轻质焦油含量为76.0 wt.%,气体产率相比未使用催化剂增加180%,仍具有较好的活性;第四次使用的焦油产率为15.1 wt.%,轻质焦油含量为70.5 wt.%,气体产率相对于未使用催化剂的增加了78%。催化剂的催化效果随着使用次数增加逐渐降低,其主要原因是催化剂表面积碳的累积导致催化剂活性的降低。将使用后的催化剂在600°C焙烧3 h进行再生,结果表明使用再生催化剂的产物产率和分布与使用新鲜催化剂较为接近,说明催化剂具有良好的再生性能。
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