【摘 要】
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近些年来,兼备高能量和功率密度特点的混合电容器引起了人们的广泛关注。特别是钾离子混合电容器,由于其适用性和低成本,具有广阔的应用前景。一般来说,钾离子混合电容器由法拉第反应的电池型电极和快速双电层储能的电容型电极组成。但是到目前为止,钾离子混合电容器中能用作电池型电极的候选材料很少,且通常被用作负极与商用活性炭正极进行搭配,这为实现钾离子混合电容器正负极电荷的平衡带来了巨大困难。与Li+/Na+不
【基金项目】
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国家自然科学基金（51972257、51672205）； 国家重点研发计划重点专项（2016YFA0202602）；
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近些年来,兼备高能量和功率密度特点的混合电容器引起了人们的广泛关注。特别是钾离子混合电容器,由于其适用性和低成本,具有广阔的应用前景。一般来说,钾离子混合电容器由法拉第反应的电池型电极和快速双电层储能的电容型电极组成。但是到目前为止,钾离子混合电容器中能用作电池型电极的候选材料很少,且通常被用作负极与商用活性炭正极进行搭配,这为实现钾离子混合电容器正负极电荷的平衡带来了巨大困难。与Li+/Na+不同的是,K+半径（1.38（?））较大,导致嵌入/脱出离子动力学迟缓,循环性能较差。在各种电极材料中,钒系化合物由于钒丰富的价态和晶体结构而具有优越的K+存储能力。其中,钒酸钾(K0.51V2O5,KVO)具有层状结构和较大的层间距,有利于K+的嵌入/脱出。本论文以KVO作为正极组装钾离子混合电容器,并对可拉伸钾离子储能器件做了初步探索。主要内容如下:（1）采用低成本的V2O5作为原料,通过简单的水热方法合成了沿[010]方向生长的单晶层状KVO/r GO,探究了石墨烯（GO）对其电化学性能的影响,并进一步将其作为正极组装钾离子混合电容器。石墨烯的加入使KVO纳米线与片状石墨烯交联成为网络结构,进而采用抽滤成膜技术直接得到目标电极,避免了传统涂膜方法中对纳米结构的破坏,也消除了粘结剂的副反应,从而使电极具有更好的导电性。测试了KVO/r GO电极的电化学性能,发现在半电池（钾片用作对电极）中其容量高达～110 m Ah g-1(20 m A g-1)。当电流密度从20 m A g-1增大至1280 m A g-1时,仍能保持23%的容量,倍率性能良好。进一步与预钾化的活性炭（activated carbon,AC）电容型负极搭配构建柔性钾离子混合电容器,该器件展示出较高的能量密度(40.3 Wh kg-1)和功率密度(409.2 W kg-1),在弯曲或折叠时仍能正常工作。本研究为钒酸钾作为钾离子混合电容器正极材料的可行性提供了依据。（2）提出了一种简单、易规模化的刮-干-固化印刷工艺,合成了高导电、可拉伸的碳纳米管基电子纺织品（CNT-based fabric,C/F）,展现出488%的延展性。利用C/F作为集流体,采用和（1）相同的实验过程制备了可拉伸KVO/r GO@C/F正极,进一步与聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）准固态电解质进行搭配,测试了KVO/r GO@C/F电极在半电池中的电化学性能。结果显示,半电池可提供～110 m Ah g-1的最大放电容量,在40 m A g-1的电流密度下循环80次后容量保持率91%,且库仑效率高达100%。此外,将钾钠合金（KNA）和Super P混合搅拌,获得了低表面张力的非牛顿流体态复合材料KNA/Super P,涂覆在C/F表面,制备了可拉伸KNA/Super P@C/F负极,获得了较好的电化学性能。本研究为设计全拉伸钾离子电池提供了科学参考。
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