【摘 要】
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随着工业化和经济增长的加快,近年来挥发性有机物（VOCs）的年排放量急剧增加。低温催化氧化已被证明是将VOCs氧化成二氧化碳、水和其他相对无害化合物最有效和经济可行的技术之一,该技术的核心是高性能催化剂的开发及应用。本文以负载型催化剂为研究对象,重点探究了载体形貌和载体改性对催化剂丙烷催化氧化性能的影响:（1）合成了具有绒球（Nb2O5-P）、泡沫（Nb2O5-F）和层状（Nb2O5-L）形貌的N
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随着工业化和经济增长的加快,近年来挥发性有机物（VOCs）的年排放量急剧增加。低温催化氧化已被证明是将VOCs氧化成二氧化碳、水和其他相对无害化合物最有效和经济可行的技术之一,该技术的核心是高性能催化剂的开发及应用。本文以负载型催化剂为研究对象,重点探究了载体形貌和载体改性对催化剂丙烷催化氧化性能的影响:（1）合成了具有绒球（Nb2O5-P）、泡沫（Nb2O5-F）和层状（Nb2O5-L）形貌的Nb2O5载体,用于制备负载型Mn Ox催化剂。实验证明,所制备的催化剂表现出不同的丙烷催化氧化活性和物理化学性质,这与Mn Ox纳米颗粒和Nb2O5载体之间的界面相互作用密切相关。通过与制备的参比催化剂（Mn Ox/Nb2O5-B）的比较,发现Nb2O5载体的形貌特征有利于提高催化剂的催化活性,从高到低遵循Mn Ox/Nb2O5-L＞Mn Ox/Nb2O5-F＞Mn Ox/Nb2O5-P＞Mn Ox/Nb2O5-B的顺序。其中Mn Ox/Nb2O5-L的最佳催化活性归因于其Mn Ox纳米颗粒更好的表面分散性、较小的颗粒尺寸和较强的金属-载体相互作用,进而表现出更高的低温可还原性和晶格氧迁移率、更为丰富的表面氧物种和更高比例的Mn4+/Mn3+。然而,Mn Ox/Nb2O5-L的热稳定性和催化稳定性不足,在长期催化反应后出现了不可逆的失活。失活催化剂的表征结果表明,Mn Ox纳米颗粒的团聚和烧结导致表面分散性变差、氧化还原能力降低和表面活性氧物种减少,这些物化性质的变化是引起催化失活的主要因素。（2）采用浸渍法制备了一系列不同稀土元素（Sm,Pr,Ce）改性的TiO2负载Ru催化剂,研究了不同稀土元素改性对催化剂的晶相、表面氧物种迁移率、氧空位数量以及丙烷催化氧化性能的影响。发现稀土（Sm,Pr,Ce）对TiO2载体的改性对负载Ru催化剂的丙烷催化氧化活性有显著的促进作用,催化活性从高到低依次为Ru/Ce-TiO2＞Ru/Sm-TiO2＞Ru/Pr-TiO2＞Ru/TiO2。由于Ce对TiO2载体的改性作用,Ru/Ce-TiO2表现出相对较好的金属表面分散性、较多的氧空位和更丰富的表面活性氧物种,因此具有最佳的催化活性,良好的催化稳定性和耐H2O、耐CO2性能。（3）采用浸渍法制备了Ce改性的TiO2负载Ru催化剂,研究了不同Ce加入量（质量分数分别为0,0.5%,1.0%,1.5%和2.0%）对催化剂晶相、表面氧物种迁移率、氧空位数量以及丙烷催化氧化性能的影响。发现各催化剂的催化活性顺序从高到低依次为Ru/1.5Ce-TiO2＞Ru/1.0Ce-TiO2＞Ru/0.5Ce-TiO2＞Ru/2.0Ce-TiO2＞Ru/TiO2。其中Ru/1.5Ce-TiO2表现出最优的催化活性和良好的催化稳定性,这与其表面更多的氧空位、更丰富的活性氧物种以及更高的氧化还原性能密切相关。
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