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碳量子点作为准球型“核-壳”结构的新型碳基纳米材料,自2004年被发现后,其独特的光学性能、低毒性、生物相容性好、易合成、易功能化等方面优势明显,在生物成像、医疗诊断、光电器件、荧光探针等领域有着广泛的应用,受到研究人员的重点关注。然而,合成时间长,发光集中在短波长区域,也限制大部分碳量子点的应用。因此,如何快速制备出综合性能优异的长发射波长碳量子点,简化合成过程,仍是当前未解决的问题。随着研究的深入,研究人员提出表面钝化、杂原子掺杂等不同的方法用于增强碳量子点的光致发光性能,但是通常需要特定钝化剂和繁琐的处理方法,所以亟待提出简单快速制备强荧光碳量子点的方法。本论文通过静电相互作用和温度调控碳量子点形成动力学,快速制备长发射波长强荧光碳纳米点和聚合物点等两种碳量子点,系统地研究增强发光的机理,并考察其在区分多巴胺等神经递质中的应用。本论文研究内容如下:
1.采用溶剂热法合成红色荧光碳纳米点,通过加入带异种电荷的聚合物,使碳纳米点的合成速率、荧光强度和量子产率都有大幅度的提高。通过实验可以证明聚合物不仅仅作为表面钝化剂来改变碳纳米点的表面状态,导致碳纳米点的辐射速率常数发生变化,从而影响其荧光强度,而且会改变碳纳米点的成核过程。聚合物会通过静电吸附作用与前体小分子发生缠结和交联,而基于此交联结构,使得反应物前体聚集性增强,导致更高的碳化度,从而影响碳纳米点的荧光强度。通过利用异种电荷的前体与聚合物之间的静电吸附促进聚合,进一步证实这个方法的通用性。
2.将反应温度从室温升高至50℃,使聚乙烯亚胺诱导的多巴胺自聚合反应时间从2小时缩短为35分钟,快速合成具有黄绿色荧光的聚合物点。利用多巴胺及其类似物与聚乙烯亚胺结合形成的聚合物点的光学性质差异,构建了基于聚乙烯亚胺的荧光传感器阵列,对多巴胺及其类似物进行免分离荧光判别。该传感器阵列通过线性判别分析的方法成功区分出浓度为1.0μM的四种多巴胺类似物。除了区分单一的类似物外,还可以使用该传感器阵列区分多元混合物。此外,所构建传感器阵列的实际应用已通过88个盲样品测试的高精度得到可靠验证。在分析化学和生命科学相关领域中,所构建的荧光传感器阵列有可能成为直接有效的多巴胺类似物或其他同系物分析方法的新途径。
1.采用溶剂热法合成红色荧光碳纳米点,通过加入带异种电荷的聚合物,使碳纳米点的合成速率、荧光强度和量子产率都有大幅度的提高。通过实验可以证明聚合物不仅仅作为表面钝化剂来改变碳纳米点的表面状态,导致碳纳米点的辐射速率常数发生变化,从而影响其荧光强度,而且会改变碳纳米点的成核过程。聚合物会通过静电吸附作用与前体小分子发生缠结和交联,而基于此交联结构,使得反应物前体聚集性增强,导致更高的碳化度,从而影响碳纳米点的荧光强度。通过利用异种电荷的前体与聚合物之间的静电吸附促进聚合,进一步证实这个方法的通用性。
2.将反应温度从室温升高至50℃,使聚乙烯亚胺诱导的多巴胺自聚合反应时间从2小时缩短为35分钟,快速合成具有黄绿色荧光的聚合物点。利用多巴胺及其类似物与聚乙烯亚胺结合形成的聚合物点的光学性质差异,构建了基于聚乙烯亚胺的荧光传感器阵列,对多巴胺及其类似物进行免分离荧光判别。该传感器阵列通过线性判别分析的方法成功区分出浓度为1.0μM的四种多巴胺类似物。除了区分单一的类似物外,还可以使用该传感器阵列区分多元混合物。此外,所构建传感器阵列的实际应用已通过88个盲样品测试的高精度得到可靠验证。在分析化学和生命科学相关领域中,所构建的荧光传感器阵列有可能成为直接有效的多巴胺类似物或其他同系物分析方法的新途径。