【摘 要】
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作为一种无污染、可持续的新能源模式,光催化还原CO2制备碳基燃料对于改善温室效应、缓解能源短缺具有重要意义。然而,目前常用的单组分和结构单一的催化材料大多存在光利用效率低、量子效率低和光催化寿命短等问题。因此,未来的主要发展方向是构建多组分复合材料,利用各组分之间的功能协同和能带耦合,探索CO2高效催化。本论文以铁酸盐基为基础,通过双钙钛矿的构建和固溶体的形成及形成异质结来调整电子结构,研究了光催
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作为一种无污染、可持续的新能源模式,光催化还原CO2制备碳基燃料对于改善温室效应、缓解能源短缺具有重要意义。然而,目前常用的单组分和结构单一的催化材料大多存在光利用效率低、量子效率低和光催化寿命短等问题。因此,未来的主要发展方向是构建多组分复合材料,利用各组分之间的功能协同和能带耦合,探索CO2高效催化。本论文以铁酸盐基为基础,通过双钙钛矿的构建和固溶体的形成及形成异质结来调整电子结构,研究了光催化CO2还原性能。主要研究结果如下:1、通过高温固相法制备了 M2FeTaO6（M=Ca、Sr、Ba）双钙钛矿光催化材料,利用SEM、XPS、DRS等各种表征手段对M2FeTaO6（M=Ca、Sr、Ba）双钙钛矿的形貌、组成和结构进行了研究。在模拟太阳光照射下,M2FeTaO6（M=Ca、Sr、Ba）双钙钛矿比单一的钙钛矿具有更好的光催化活性,特别是Ca2FeTaO6双钙钛矿表现得尤为优异,其产物是CO,同时伴随着O2的产生。结合催化剂各种表征,双钙钛矿的形成可以有效减小带隙,降低光生载流子的复合率。进而提高光催化还原CO2活性。2、以 Na2SO4和K2SO4为熔盐介质,制备了 Co（1-2x）/2Cr1-2xZn5x/2FexGexO2+2x（0≤x≤0.3）三元固溶体,通过 SEM、TEM、XPS 和 DRS 对 Co（1-2x）/2Cr1-2xZn5x/2FexGexO2+2x（0≤x≤0.3）固溶体形貌、组成、结构进行了研究,成功将Zn2GeO4和ZnFe2O4引入CoCr2O4晶体结构中。在模拟太阳光照射下,固溶体光催化剂的主要产物是CO,同时有O2的生成。当x=0.2时,相同条件下CO2的光催化还原为CO几乎是单一组分CoCr2O4的7倍。结合催化剂表征,固溶体的形成降低禁带宽度,同时导带/价带的离域性增强,光生载流子迁移能力提高,从而提高了光催化还原的活性。3、以钽铁酸钙氮化物为前驱体,通过负载CaWO4,制备了系列CaWO4/CaFeTaO2N异质结。通过对SEM、TEM、XPS等各种表征手段对CaWO4/CaFeTaO2N的组成、形貌、结构进行了研究。研究了不同样品在可见光（λ＞400 nm）下的光催化活性。结果表明,异质结材料的光催化活性远高于CaWO4和CaFeTaO2N中的光催化活性,尤其是CaWO4/CaFeTaO2N-4表现得尤为优异。在CaWO4/CaFeTaO2N异质结材料中,增加了光生电子参与CO2还原反应的机会,能有效改善光催化剂的光谱响应范围,提高电子-空穴对分离效率,从而改善光催化性能。
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