【摘 要】
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化石燃料的使用导致大气中CO2含量迅速增加,引发一系列环境问题,严重影响人类的生存。CO2的捕集和利用成为我国实现碳达峰和碳中和的一项重要举措。在众多CO2转化方式中,电催化还原CO2技术操作简单,反应条件温和,常温常压下即可实施,且电催化还原CO2为甲酸、甲醇和乙醇等物质,不仅可以降低CO2含量,另一方面生成的液相产物可以作为能源物质和高附加值的化工产品,达到环保和经济效益双赢的局面。在电催化还
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化石燃料的使用导致大气中CO2含量迅速增加,引发一系列环境问题,严重影响人类的生存。CO2的捕集和利用成为我国实现碳达峰和碳中和的一项重要举措。在众多CO2转化方式中,电催化还原CO2技术操作简单,反应条件温和,常温常压下即可实施,且电催化还原CO2为甲酸、甲醇和乙醇等物质,不仅可以降低CO2含量,另一方面生成的液相产物可以作为能源物质和高附加值的化工产品,达到环保和经济效益双赢的局面。在电催化还原CO2生成醇类和碳氢化合物的催化剂中,Cu因对H吸附弱,对CO吸附适中,是目前电催化还原CO2生成碳氢化合物和醇类的高效催化剂组分。然而Cu还原电势高,产物种类多、选择性差,电流密度低等缺点限制了Cu基催化剂的应用与发展。本研究工作采用氮掺杂石墨烯（NG）和碳化后的金属有机骨架材料（ZIF-8）为载体制备铜基催化剂,借助N原子掺杂来提高液相产物甲酸和乙醇的选择性和降低还原电位,对催化剂的组成、Cu O负载量、焙烧温度和还原电位等进行调变,以提高产品的法拉第效率。采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、拉曼光谱（Raman）、透射电镜（TEM）、N2吸附-脱附（N2adsorption-desorption）和X射线光电子能谱（XPS）等表征技术对催化剂的组成和结构进行表征。考察催化剂材料的氮掺杂及其独特的形貌和孔结构等对液相产物法拉第效率的影响,并深入探究其构-效关系。以氮掺杂石墨烯为载体,采用浸渍-沉积-沉淀法制备了一系列不同负载量的铜基催化剂x wt.%Cu O/NG。具有良好片层褶皱形貌的石墨烯增加了材料的电子传输能力,高的缺陷边缘数量和Cu-N-Cu含量、适宜的吡啶氮/石墨氮比值,以及较大的电化学表面积,促进了液相产物甲酸和乙醇的生成。在电催化还原CO2过程中Cu O还原为Cu2O,促进了C-C耦合的发生,进而有利于乙醇的生成。15 wt.%Cu O/NG催化剂在-0.8 V vs.RHE下具有最高液相产物的总法拉第效率,其中乙醇的法拉第效率为34.1%,甲酸的法拉第效率为25.0%,乙醇的电流密度为6.34 m A/cm~2。此外,催化剂还具有优良的稳定性,连续反应24 h后电流密度变化很小,乙醇的法拉第效率仍保持在25.0%以上。采用水热法制备了金属有机骨架材料ZIF-8,然后通过浸渍法负载金属铜,经过焙烧,形成多孔状的碳材料负载的铜基催化剂Cu-N-C。不同温度焙烧得到的催化剂具有不同的组成和结构,其中900℃焙烧得到的Cu-N-C900催化剂具有适宜的吡啶氮含量、良好的分级多孔结构和大的电化学表面积,有效提高了CO2在电极材料表面的吸附能力,从而有利于CO*中间体发生C-C耦合生成乙醇。该Cu-N-C900催化剂具有最高的液相产物总法拉第效率,在还原电位为-0.7V vs.RHE下乙醇的法拉第效率可达42.4%,甲酸的法拉第效率为34.4%,乙醇的电流密度为2.76 m A/cm~2,连续反应24 h后,乙醇的法拉第效率仍保持在40%以上。
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