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氮氧化物(NOx)是大气环境的主要污染物之一。随着国民经济的快速发展,我国NOx排放量逐年增加,污染日益严重。在众多消除NOx方法中,氨气的选择性催化还原(SCR)脱硝是一种更为可行的实用技术,而催化剂是此技术的关键。目前,V2O5-WO3(Mo O3)/Ti O2催化剂已广泛应用于大型燃煤电厂等固定源脱硝。但该类商业催化剂仍存在一些缺点,如:操作窗口过窄(300-400 ℃),高温时N2选择性较低,易将SO2氧化成SO3生成硫酸盐而使催化剂失活,以及VOx对生态环境和人类健康具有毒害作用。而在水泥、陶瓷和玻璃等企业烟气的排放温度都低于300 ℃,特别是在除尘和脱硫以后烟气的温度就更低了。因此,越来越多的科研工作者致力于研发具有高活性、优异的抗SO2性和宽操作温度窗口的中低温NH3-SCR非钒催化剂。在本论文中,选择具有优异氧化还原性能的锰氧化物为主组份,采用镍、钴、铈和钛对其进行修饰改性,制备具有在中低温具有优异SCR脱硝性能,且活性温度窗口、选择性高的锰基催化剂;利用各种表征手段研究并揭示各元素修饰对锰基催化剂SCR脱硝的促进机理及优异的抗SO2性能原因。合成了镍锰二元氧化物催化剂,考察了不同制备方法、不同焙烧温度、不同Ni/(Mn+Ni)摩尔比和不同空速等因素对Ni-Mn氧化物的SCR活性影响。结果表明,柠檬酸燃烧法制备的催化剂Ni0.4-Mn Ox-c-400 ℃在空速40,000 h-1和温度范围90-240 ℃的条件下可获得超过90%的脱硝效率。对催化剂Ni0.4-Mn Ox-c-400 ℃进行抗SO2和H2O实验,以期达到对该催化剂表面改性的目的。通过活性测试可知:抗SO2和H2O后催化剂Ni0.4-Mn Ox-SH在90-360 ℃温度范围内表现出100%的NO转化率及98%以上的N2选择性。各种表征结果表明,SO2和H2O处理能增加催化剂(Ni0.4-Mn Ox-SH)表面活性氧浓度,促进NH3在催化剂表面的吸附和活化;降低催化剂表面Mn4+和Mn3+物种量但增加Ni3+物种的量。同时,SO2硫化改性可以促使Br?nsted酸性位生成,这有利于拓宽Ni0.4-Mn Ox-SH的活性温度窗口。制备了镍锰钛三元氧化物催化剂,考察了不同制备方法、不同焙烧温度、不同Ti/(Mn+Ni)与Ni/Mn摩尔比和不同空速等因素对Ni-Mn-Ti氧化物的SCR活性影响。结果表明,溶胶凝胶法制备的催化剂Ni0.4Mn0.6Ti10-s-500 ℃在空速40,000 h-1和温度范围190-300 ℃的条件下表现出了接近100%的脱硝效率。各种表征结果表明,适量Ni掺杂有利于金属间的相互作用,其导致催化剂表面的Lewis酸性位比例增加,具有适当的氧化还原性,这有利于拓宽其操作温度窗口,提高N2选择性及抗SO2性。In situ DRIFTS结果还说明催化剂Ni0.4Mn0.6Ti10-s-500 ℃在240 ℃时遵循E-R反应机理。制备了钴铈锰钛四元氧化物催化剂,研究Co和/或Ce掺杂对MnTi10催化剂的SCR活性影响,筛选出具有最佳综合性能的Co0.2Ce0.35Mn0.45Ti10催化剂。各种表征结果表明,Co和Ce掺杂有利于提高MnTi10催化剂的NO转化率和N2选择性,同时拓宽了操作温度窗口。其主要原因是Co和Ce共掺杂后,由于Co、Ce、Mn和Ti之间的相互作用,导致不同金属氧化物的分散性明显改善,Co0.2Ce0.35Mn0.45Ti10催化剂酸性位增加及氧化还原能力降低幅度较大。