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大气颗粒物污染是国内外经济发展较快城市普遍面临的重要环境问题之一,研究该类城市大气颗粒物污染特征、来源及对人群健康风险对解决该环境问题具有重要作用和意义。为了研究该重要的环境问题,本文以中国中原经济区为对象进行研究。作为新的经济增长板块,中原经济区大气颗粒物严重超标且维持高位,而目前对该区域不同粒径颗粒物污染特征、来源及对人群健康风险系统而全面的研究较为缺乏。本论文以中原经济区典型城市为研究对象,采用调研、现场采样、实验室分析、受体模型和健康风险评估等方法对该区域大气颗粒物进行研究,对该区域大气环境评估及大气污染防治政策制定具有重要的现实意义。 本文以郑州市为重点,统计评价了郑州市经济社会发展、颗粒物排放量和大气颗粒物浓度;在郑州大学点位开展了四季大气颗粒物样品采集,进行WSIIs(watersoluble inorganic ions,水溶性无机离子)、有机碳/元素碳、痕量元素、PAHs(polycyclic aromatic hydrocarbons,多环芳烃)的全组分实验室分析,识别颗粒物污染特征及组分构成;使用PMF和CMB受体模型进行分粒径颗粒物来源的综合解析;同时,考虑重污染日对城市空气质量影响大,开展长时间尺度的重污染日PM2.5污染特征及来源解析,并进行差异分析;以郑州、洛阳和平顶山为对象,识别大气颗粒物中有毒元素和多环芳烃污染特征,进行有毒组分健康风险评估。主要结论如下: (1)作为中原经济区核心城市,郑州市城市经济的高速发展,偏煤炭的能源结构、偏重工业的产业结构、偏公路运输的交通结构和城市化进程快速导致郑州市面临严峻的大气复合污染,颗粒物污染水平超标严重,夏季O3问题凸显。 (2)郑州风速低不利于污染物扩散,主要前体物均有超标,加剧了二次颗粒物生成。PM2.5和PM10超标严重,颗粒物浓度呈现冬季最高、夏季最低的季节特征。SIAs(secondary inorganic aerosols,二次无机气溶胶)主要存在于细颗粒部分,SO42-在PM2.5中占比夏季最高,As和Cd严重超标。扬尘、燃煤、二次气溶胶、机动车和工业排放是颗粒物主要来源,扬尘源对粗颗粒的贡献高,而二次气溶胶对细颗粒的贡献高。轨迹聚类结果表明本地区不同季节空气质量受到不同方向气团影响。 (3)重污染日PM2.5污染水平非常高,平均浓度366±124μg/m3,二次反应非常剧烈。重污染日与非重污染日源解析结果差异明显,燃煤源、硫酸盐、硝酸盐、生物质燃烧源对重污染日绝对贡献浓度分别高达到51、59、48和44μg/m3,显著高于其对非重污染日的贡献。重污染过程中,SIAs(SO42-、NO3-和NH4+)在重污染日浓度显著高,NO3-/SO42-比值重污染日更高,说明重污染日二次反应增强且移动源影响加大;重污染日致癌PAHs和总BaPeq浓度均较高,BaP浓度有超标;燃烧源排放的PAHs占比很高,诊断比值结果表明PAHs受发动机燃料燃烧影响;重污染过程期间,过境气团夹带其他区域排放的污染物,加重了研究区域的PM2.5污染水平。 (4)郑州、洛阳和平顶山PM2.5年均值超标3.6-4.1倍,有毒元素Cd、Pb和Zn主要来自人为源,污染严重富集程度高。郑洛平大气PM25中As、Cd、Cr、Co和Pb通过呼吸暴露存在致癌风险,评定等级为可接受水平;洛阳和平顶山大气PM2.5中Co、 As、Mn、Cd和Ni通过呼吸暴露存在显著的非致癌健康风险,其中As和Mn非致癌健康风险相对较大。PM2.5和PM10中有毒元素通过摄入暴露致癌风险最大,As通过摄入暴露途径对儿童带来的致癌风险非常大,评定等级为不可接受水平;As和Cd通过摄入暴露对儿童带来显著的非致癌风险。此外PM2.5中PAHs呈现年均浓度持续降低趋势(2013年除外)和冬高夏低季节特征,冬季4环占比最大,春、夏、秋季节5-6环占比最高;Bap、BaPeq和致癌PAHs年均浓度整体(2013年除外)呈现逐年降低的趋势,但2015年Bap仍超标1.4倍,致癌PAHs占总PAHs的比例超过60%,存在较高健康风险。