【摘 要】
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乙烯产量是评价国家工业水平高低的重要指标之一,然而传统的能源密集型分离方式非常耗能。相比之下,MOF化合物作为新兴的多孔固体材料在绿色高效纯化乙烯方面有着潜在的应用前景。本论文以乙烯分离纯化为研究目标,基于高连接MOF化合物的可控合成性和精细调控性,成功地设计合成了两系列分别为“nia-d型高连接铁基MOF材料”和“pek型高连接稀土基MOF材料”,用于开展C2H6/C2H4和C3H6/C2H4的
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乙烯产量是评价国家工业水平高低的重要指标之一,然而传统的能源密集型分离方式非常耗能。相比之下,MOF化合物作为新兴的多孔固体材料在绿色高效纯化乙烯方面有着潜在的应用前景。本论文以乙烯分离纯化为研究目标,基于高连接MOF化合物的可控合成性和精细调控性,成功地设计合成了两系列分别为“nia-d型高连接铁基MOF材料”和“pek型高连接稀土基MOF材料”,用于开展C2H6/C2H4和C3H6/C2H4的分离性能研究。（1）设计合成了一系列具有（3,9）-连接的nia-d型铁基四组分MOF化合物1-3,并分别对其进行了单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、热重分析、傅里叶红外光谱表征以及气体吸附与分离的性能研究。结果表明,化合物1-3不仅是同网络化合物,而且由于新型[Cu3（trz）3]三角形金属基三氮配体的引入和其中的二羧酸配体的不同侧基功能化,尽管三个化合物的结构中均存在三角双锥和反三棱柱两种笼状结构,但笼内直径大小和三角形窗口尺寸各不相同。因此,三个化合物展示出不同的气体吸附分离行为。其中化合物1无C2H4/C2H6的分离性能;化合物2具有选择性吸附C2H6的特性,可以实现C2H6/C2H4混合气体中C2H4的一步纯化;而化合物3则具有普通地选择性吸附C2H4的行为。另外,在化合物3的合成过程中,意外地发现了单晶态Fe-MIL-101-1,4-NDC相、即化合物4的合成条件和单晶结构。该材料具有选择地吸附C2H6/C2H4混合气体中C2H6的能力。（2）设计合成了两例酰胺功能化的（3,8,12）-连接的pek型六/九核稀土基异质同构的MOF化合物5和6（RE=Y orYb）,并对其进行了粉末X射线衍射、热重分析、傅里叶红外光谱表征以及气体吸附与分离的性能研究。结果表明,化合物5和6中均含有六角双锥型笼子和三个方向相互连接的一维通道。由于结构中极性基团酰胺的存在,两个化合物均具有C3H6/C2H4混合气体中选择性吸附C3H6的能力,在实现两气体的有效分离方面具有广阔前景。
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