【摘 要】
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为了积极应对全球气候变暖与实现社会的可持续发展,我国已将“碳达峰、碳中和”纳入生态文明建设整体布局,发展高效的碳捕集技术势在必行。膜技术因其能耗低,绿色环保,过程简单等优点在CO2分离领域备受瞩目,其中杂化膜综合高分子与无机材料的优势,具有较高的工业应用潜力。本论文以聚酰亚胺基杂化膜为研究对象,针对如何提升膜内填充剂分散性与界面相容性两大关键科学问题,分别提出了构建分子级杂化的膜结构与共价型界面膜
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为了积极应对全球气候变暖与实现社会的可持续发展,我国已将“碳达峰、碳中和”纳入生态文明建设整体布局,发展高效的碳捕集技术势在必行。膜技术因其能耗低,绿色环保,过程简单等优点在CO2分离领域备受瞩目,其中杂化膜综合高分子与无机材料的优势,具有较高的工业应用潜力。本论文以聚酰亚胺基杂化膜为研究对象,针对如何提升膜内填充剂分散性与界面相容性两大关键科学问题,分别提出了构建分子级杂化的膜结构与共价型界面膜结构两种策略,协同强化膜内溶解与扩散机制,以制备高性能CO2分离膜。主要研究结论如下:(1)6FDA-DAM/GQDs杂化膜制备及CO2分离性能强化:以6FDA-DAM型聚酰亚胺为膜基质,GQDs为填充剂,通过物理共混法制备了6FDA-DAM/GQDs杂化膜。所制备的GQDs在有机溶剂中具良好分散性,其2-5 nm的尺寸大小也有利于在聚酰亚胺基质中构建分子级杂化结构。研究通过优化膜内GQDs的质量浓度调控聚酰亚胺的高分子链段排布,实现了杂化膜内溶解机制与扩散机制的协同强化,在适宜填充量下膜的CO2渗透系数为898.4 Barrer,CO2/CH4理想选择性为35.00,相比6FDA-DAM纯膜的分离性能分别增长了51.41%与41.21%,突破2008 upper bound上限。此外,6FDA-DAM/GQDs杂化膜表现出良好的长期稳定性。(2)PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜制备及CO2分离性能强化:以溴化聚酰亚胺PI-Br为膜基质,UiO-66-NH2为填充剂,通过物理共混法制备了PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜。PI-Br中的苄溴基团与UiO-66-NH2上的氨基可发生化学反应,从而在高分子基质与填充剂之间构建了共价型界面结构。强相互作用的引入,使得杂化膜内填充剂负载量大幅提升,最大填充量高达60 wt%。多孔结构的UiO-66-NH2为气体分子提供了额外的传递通道,强化了扩散机制,孔道中氨基位点有利于吸附更多CO2,强化了溶解机制。所制备的PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜具很高的CO2分离性能,CO2渗透系数为885.1 Barrer,CO2/CH4理想选择性为36.05,与PI-Br纯膜的分离性能相比分别提升了87.29%和57.79%。PI-Br纯膜与PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜均表现出良好的抗塑化性能。
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