【摘 要】
：
为了积极应对全球气候变暖与实现社会的可持续发展,我国已将“碳达峰、碳中和”纳入生态文明建设整体布局,发展高效的碳捕集技术势在必行。膜技术因其能耗低,绿色环保,过程简单等优点在CO2分离领域备受瞩目,其中杂化膜综合高分子与无机材料的优势,具有较高的工业应用潜力。本论文以聚酰亚胺基杂化膜为研究对象,针对如何提升膜内填充剂分散性与界面相容性两大关键科学问题,分别提出了构建分子级杂化的膜结构与共价型界面膜
论文部分内容阅读
为了积极应对全球气候变暖与实现社会的可持续发展,我国已将“碳达峰、碳中和”纳入生态文明建设整体布局,发展高效的碳捕集技术势在必行。膜技术因其能耗低,绿色环保,过程简单等优点在CO2分离领域备受瞩目,其中杂化膜综合高分子与无机材料的优势,具有较高的工业应用潜力。本论文以聚酰亚胺基杂化膜为研究对象,针对如何提升膜内填充剂分散性与界面相容性两大关键科学问题,分别提出了构建分子级杂化的膜结构与共价型界面膜结构两种策略,协同强化膜内溶解与扩散机制,以制备高性能CO2分离膜。主要研究结论如下:（1）6FDA-DAM/GQDs杂化膜制备及CO2分离性能强化:以6FDA-DAM型聚酰亚胺为膜基质,GQDs为填充剂,通过物理共混法制备了6FDA-DAM/GQDs杂化膜。所制备的GQDs在有机溶剂中具良好分散性,其2-5 nm的尺寸大小也有利于在聚酰亚胺基质中构建分子级杂化结构。研究通过优化膜内GQDs的质量浓度调控聚酰亚胺的高分子链段排布,实现了杂化膜内溶解机制与扩散机制的协同强化,在适宜填充量下膜的CO2渗透系数为898.4 Barrer,CO2/CH4理想选择性为35.00,相比6FDA-DAM纯膜的分离性能分别增长了51.41%与41.21%,突破2008 upper bound上限。此外,6FDA-DAM/GQDs杂化膜表现出良好的长期稳定性。（2）PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜制备及CO2分离性能强化:以溴化聚酰亚胺PI-Br为膜基质,UiO-66-NH2为填充剂,通过物理共混法制备了PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜。PI-Br中的苄溴基团与UiO-66-NH2上的氨基可发生化学反应,从而在高分子基质与填充剂之间构建了共价型界面结构。强相互作用的引入,使得杂化膜内填充剂负载量大幅提升,最大填充量高达60 wt%。多孔结构的UiO-66-NH2为气体分子提供了额外的传递通道,强化了扩散机制,孔道中氨基位点有利于吸附更多CO2,强化了溶解机制。所制备的PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜具很高的CO2分离性能,CO2渗透系数为885.1 Barrer,CO2/CH4理想选择性为36.05,与PI-Br纯膜的分离性能相比分别提升了87.29%和57.79%。PI-Br纯膜与PI-Br/UiO-66-NH2杂化膜均表现出良好的抗塑化性能。
其他文献
清洁能源（风能、潮汐能、太阳能等）在替代化石能源时存在着时间、空间分布不均的问题,所以能源储存和转换在新能源推广中起着至关重要的作用。虽然锂离子电池因其质量低、能量密度高等优势被广泛商业应用,但锂资源的匮乏和分布不均导致了可持续性和成本问题,限制了锂离子电池的进一步发展。因此,开发价格低廉且性能优越的储能器件来替代锂离子电池是很有必要的。由于钾与锂同在第一主族,它们具有相似的化学性质,而且钾在地壳
化石能源的消耗导致CO2大量排放积累,由此引发全球变暖和极端天气等的一系列问题。CO2的捕获和化学利用受到了越来越广泛的关注。由于甲醇广泛的用途,CO2加氢合成甲醇成为重点研究对象之一。本论文利用不同的沉淀剂通过沉淀法制备了不同晶型的In2O3催化剂。实验发现以Na2CO3沉淀剂制备的立方型氧化铟催化剂（In2O3-S）在整个温度区间都比以尿素为沉淀剂制备的立方-六方混合型氧化铟催化剂（In2O3
甲醛氢甲酰化反应是合成气直接法和经甲醛间接法制备乙二醇的关键中间步骤,发展高效甲醛氢甲酰化催化剂,对于扩展乙二醇煤基合成路线具有重要意义。目前,该反应多以三价膦配体修饰的均相Rh基配合物为催化剂,受限于配体种类和配体性质表征手段,该催化体系中配体结构和性质对催化结果的影响有待探讨。本论文从配体性质、配体类别、配位数、反应机理等方面对Rh基催化体系在甲醛氢甲酰化反应中的应用进行探究。选用空间参数和电
氢能是一种清洁、高效、可持续发展的理想绿色能源,在未来的能源结构中将扮演着越来越重要的角色。在众多制氢技术中,电解水制氢技术是最有前途的一种。在电解水反应过程中,发生在阳极的析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）在氢能发展中起着至关重要的作用,制约着电解水产氢效率的提升。本文以电解水产氢阳极催化剂为研究对象,探究催化剂组成结构与OER活性之间的内在关联。首先,考虑到
锂硫电池（LSBs）由于理论能量密度高而备受关注。为实现其应用,近年来研究界致力于解决其中多硫化物的穿梭、以及电化学氧化还原反应迟滞的问题。论文将Co基催化材料引入隔膜正极侧的修饰层,通过调变其化学组成并构建协同结构,研究了该隔膜正极侧修饰层对LSBs储能特性产生的影响。以水热法制备的Co-MOF@rGO前驱体,与硼源和氮源共同进行一步煅烧,获得了吸附和催化位点协同作用的CoB/BN@rGO。研究
金属有机框架（MOF）材料由于具有种类多样性、结构可调控性、高比表面积和易功能化等特点,在气体储存、分离、非均相催化、传感及生物医药等领域展现出广阔的应用前景。UiO-66是一类以金属锆为中心、对苯二甲酸为配体的刚性金属有机框架材料,其固有的微孔阻碍了大分子的扩散并限制了大分子与UiO-66内部活性位点的相互作用。本文系统研究了多级孔UiO-66的可控合成,并将多级孔UiO-66用于水体中草甘膦的
随着航空航天技术的发展,航空煤油的热氧化安定性问题引发了广泛关注。航空煤油中的溶解氧含量极低（约70 ppm）,却对热氧化安定性产生重要影响,脱除溶解氧可有效抑制热氧化沉积的形成。然而,现有的燃料溶解氧脱除技术存在溶解氧脱除效果、处理速度、设备体积等方面的缺陷。旋转填充床是新兴的运用超重力技术的过程强化设备,其体积传质系数高,有望实现航煤中溶解氧的高效脱除。本文将超重力技术与燃料脱除溶解氧技术相结
苯乙酮作为一种重要的有机化工品,广泛应用于香料、染料、医药等多种领域。工业上常采用苯作为底物,乙酸酐、乙酰氯等作为酰基化试剂,均相Al Cl3作为催化剂,通过Friedel-Crafts酰基化（FCA）反应获得苯乙酮。但该方法存在催化剂用量大、难回收,酸性副产物腐蚀设备,污染严重等缺点。本文提出以醋酸乙烯为酰基化试剂,β分子筛为催化剂的新型FCA反应制备苯乙酮。该方法可以避免传统方法的诸多缺点,符
双电层超级电容器（EDLCs）凭借循环寿命长、功率密度高和充放电速率快等优点被广泛应用于重型机械和城市轨道交通系统等领域。但是EDLCs较低的能量密度(＜10 Wh kg-1)限制了其更广泛的应用。拓宽器件的工作电压窗口是提升EDLCs能量密度的有效途径,而EDLCs电极用多孔炭材料的表面含氧基团对器件可耐受的工作电压窗口影响最大。为降低多孔炭表面含氧基团含量,本文采用金属氢溢流催化脱氧的策略,利
高能量密度碳氢燃料是高速飞行器的动力来源,同时燃料还需要作为冷却剂对高温部件进行换热。相对于燃料热裂解吸热反应,燃料催化水蒸气重整反应的吸热量更大,近年来备受关注。基于高效镍基催化剂,本论文揭示了高密度碳氢燃料分子结构与其水蒸气重整活性及吸热性能（热沉）之间的关联关系,并进一步通过催化干气重整反应将水蒸气重整副产物CH4和CO2深度转化为H2和CO,进一步提高热沉和气体产物的热值。基于La掺杂的N