以水玻璃为硅源合成T型沸石的研究

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T型沸石既具有酸性又为小孔结构,并且有良好的热稳定性和耐酸性能,可作为一些小分子烃类反应的择形催化剂和吸附分离材料。目前国内外对T型沸石的研究报道较少,人们对其合成和应用方面仍有许多问题没有搞清楚。本文首次以廉价的水玻璃和工业硫酸铝为原料,对T型沸石的水热合成进行了探索研究,得到一些有益结果。论文系统考察了加入/不加入季胺碱TMAOH的两种合成体系中T沸石的晶化规律。结果表明:两种体系都可得到结晶度高,晶相纯的T沸石。在不加入TMAOH的体系中,钾离子对T沸石的合成起主要结构导向作用;而在加入TMAOH的体系,TMA+起主要的结构导向作用。在不加入TMAOH的体系中合成出的T沸石比表面积和微孔体积均较小,而在加入TMAOH的体系合成出的T沸石比表面积和微孔体积显著增大。加入TMAOH的体系合成出的T沸石的硅铝比也有所提高。因此,TMAOH对T沸石的合成有重要影响。在不加入TMAOH的合成体系中发现:水玻璃作硅源时的晶化诱导期比硅溶胶短。晶化温度在85~135℃内可得到晶相纯的T型沸石。搅拌晶化能有效减小T型沸石的晶粒度,但搅拌速度在200~800 r/min内对晶粒大小的影响不明显。凝胶n(SiO2)/n(Al2O3)比在16~32范围内可合成出结晶度高、晶相纯的T型沸石,但凝胶n(SiO2)/n(Al2O3)比大于32时,晶化产物中出现钙十字沸石杂晶。凝胶n(SiO2)/n(Al2O3)比改变对T型沸石产物硅铝比基本无影响。另外,本文还对水玻璃体系合成出的T沸石进行了性质表征。结果表明:T沸石具有良好的热稳定性和水热稳定性,具有与HZSM-5沸石相似的酸度。其膜制品在二氧化碳和甲烷混合气体的分离中具有较好的分离效果,表现出良好的应用价值。
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