【摘 要】
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非线性光学材料在军事、光通信以及医疗等领域具有潜在的应用价值。目前由氮杂环配体和芳香羧酸配体构筑的配位聚合物在三阶非线性光学方面的研究还比较少,对材料的三阶非线性光学发生的机制及影响因素,以及化合物的结构与三阶非线性光学性能之间的关系等方面的研究还很有限,因此本文设计合成了系列该类配位聚合物,并研究了这些配位聚合物的三阶非线性光学性能,为开发新型非线性光学材料提供实验和理论基础。本论文通过水热法制
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非线性光学材料在军事、光通信以及医疗等领域具有潜在的应用价值。目前由氮杂环配体和芳香羧酸配体构筑的配位聚合物在三阶非线性光学方面的研究还比较少,对材料的三阶非线性光学发生的机制及影响因素,以及化合物的结构与三阶非线性光学性能之间的关系等方面的研究还很有限,因此本文设计合成了系列该类配位聚合物,并研究了这些配位聚合物的三阶非线性光学性能,为开发新型非线性光学材料提供实验和理论基础。本论文通过水热法制备了20个不同结构的配位聚合物,并通过单晶X-射线衍射、热重分析、X-射线粉末衍射、紫外可见光吸收光谱、Z-扫描技术等,对其结构、热稳定性和三阶非线性光学性能进行研究。主要研究内容如下:1.以1,2-二（4-吡啶基）-乙烯（DPE）或3,5-二（4,4’-吡啶）-吡唑（Hdpp）和羧酸配体（3,5-二羧基苯磺酸钠（H2DBS）、邻苯二羧酸酐（PA）、4,4’-二羧基二苯醚（H2ODA）、1,5-萘二磺酸钠（1,5-NDS）、1,4-萘二甲酸（H2NDC）和1,3,5-苯三甲酸（H3BTA））为原料,与过渡金属离子（Co（Ⅱ）、Mn（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）、Ni（Ⅱ））进行组装,得到9个化合物。化合物1中,Co（Ⅱ）离子通过DPE和DBS连接成三维结构,三维结构之间相互贯穿。化合物2中,Mn（Ⅱ）离子通过两个DBS连成环形,再通过DPE连接为一维链状。化合物3中的Cd（Ⅱ）离子通过DPE和NDS连成二维结构。化合物4中,Co（Ⅱ）离子通过PA连成一维链,链间通过Hdpp连成二维层状。化合物5和6中,金属离子采用八面体构型,金属离子分别由Hdpp和BTA、ODA配位,形成分离结构。化合物7中Ni（Ⅱ）离子通过ODA连成一维链,再通过Hdpp连成二维结构。化合物8和9中,金属离子通过NDC和Hdpp连成二维层状。热重分析表明9个化合物具有良好的热稳定性。Z-扫描结果表明,化合物1-9有良好的三阶非线性光学性能。化合物1、2和8具有三阶非线性光学正折射自聚焦效应,化合物6具有三阶非线性光学负折射自散焦效应,化合物3、4、7和9呈现出三阶非线性光学反饱和吸收效应,化合物5具有三阶非线性光学饱和吸收效应。2.以1,2-二咪唑基亚甲基苯（1,2-BIB）,1,3-二咪唑基亚甲基苯（1,3-BIB）,1,4-二咪唑基亚甲基苯（1,4-BIB）及四种羧酸（H2ODA、H2NDC、PA、4,4’-联苯醚二酐（H4BPTC））为原料,与过渡金属离子（Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Cu（Ⅱ））组装了8个化合物。化合物10中的Ni（Ⅱ）离子由1,3-BIB和BPTC连成一维链状。化合物11和12中,金属离子以1,3-BIB和PA连成二维层状。化合物13中Ni（Ⅱ）离子通过1,3-BIB和ODA连成三维结构。化合物14和15中,五个金属离子由NDC分别和1,3-BIB、1,4-BIB连接成三维结构。化合物16和17中,金属离子分别通过NDC和1,4-BIB、1,2-BIB和NDC连成二维层状结构。Z-扫描法结果显示化合物10、13和17具有三阶非线性光学反饱和吸收效应,化合物11和14具有三阶非线性光学负折射自散焦效应,化合物12,15和16具有三阶非线性光学自聚焦效应。3.以4-苯基-2,2’:6’,2’’-三联吡啶（PTP）、1,5-NDS为原料,和金属离子（Mn（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Zn（Ⅱ））组装了3个化合物。化合物18是分离结构。化合物19和20中,金属中心离子通过NDS和PTP连成一维链状结构。Z-扫描法结果显示化合物18-20具有三阶非线性光学反饱和吸收效应。4.探讨了这些配位聚合物的结构以及金属离子类型与材料三阶非线性光学性能的关系。
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