【摘 要】
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能源危机和环境问题已成为各个国家面临的两个重大问题。近些年来,各个国家对于绿色、清洁和可再生能源的需求和利用大幅度增加,促进了可再生能源的发展。氢能作为一种燃烧热值高、环境友好的能源介质,被认为是未来能源革命的颠覆性方向之一。电催化水分解是现今大批量生产氢气更清洁、更绿色的一种方式,优于其他工业方法。电解水包括两个基本的半反应过程:阳极析氧（OER）和阴极析氢（HER）。目前,商用Pt/C电极和I
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能源危机和环境问题已成为各个国家面临的两个重大问题。近些年来,各个国家对于绿色、清洁和可再生能源的需求和利用大幅度增加,促进了可再生能源的发展。氢能作为一种燃烧热值高、环境友好的能源介质,被认为是未来能源革命的颠覆性方向之一。电催化水分解是现今大批量生产氢气更清洁、更绿色的一种方式,优于其他工业方法。电解水包括两个基本的半反应过程:阳极析氧（OER）和阴极析氢（HER）。目前,商用Pt/C电极和IrO2/RuO2贵金属氧化物电极被认为是对于HER和OER性能最好的材料,但它们的高昂成本和过于稀缺限制了这类材料大规模的开发和使用。因此,设计合成非贵金属基材料至关重要。镍铁基电催化剂因其高活性、廉价和长期耐用性受到大量关注,但其研究大多集中在OER电催化剂方面,且较差的HER性能难以匹配其OER性能用于双功能全解水电催化剂。本论文提出将镍铁基材料复合铈氧化物作为提升双功能电解水性能的一种有效解决途径,即通过常见的水热、共沉淀及焙烧过程将活性物质负载到泡沫镍上,成功制备出两种不同结构的复合材料（Ni3Fe@CNTs/CeOx/NF和NiFe-LDH/CeO2/NF）,表征了两种复合材料的组成、形貌、物理化学性质等,进一步地测试了两种复合材料作为双功能电催化剂的性能。本论文的主要内容如下:（1）泡沫镍负载Ni3Fe@CNTs/CeOx的制备及电解水性能研究:首先,采用水热合成,在清洁的镍泡沫上生长出层次分明的黄绿色纳米片状化合物（NiFeCe-LDH/NF）。然后通过与三聚氰胺共同焙烧,在镍泡沫上原位生长出三维纳米互联的碳纳米管复合结构（具有嵌入的Ni3Fe合金及CeO2/Ce2O3纳米颗粒）。该复合材料具有自支撑三维互联结构,为电子和离子的快速转移提供了通道,并为电解水过程提供了充分暴露的活性位点中心和较大的比表面积。该电催化剂材料在1.0 M KOH中,应用到OER测试,达到10 mA cm-2时,过电位仅为195 mV,50 mA cm-2时所需过电位为320 mV;应用到HER测试,在10 mA cm-2时,过电位为125 mV。进一步将其作为双功能电催化剂应用到电解水器件中测试,达到10 mA cm-2时,过电位为1.64V,电解100 h后表现出优异的循环稳定性。（2）泡沫镍负载NiFe-LDH/CeO2的制备及电解水性能研究:首先,通过水热合成及焙烧反应,制备出粒径均一的CeO2纳米粒子,然后,利用共沉淀法,得到NiFe-LDH纳米片上生长的CeO2纳米粒子复合结构,最后,将此复合物通过冷冻干燥负载到泡沫镍上,即（NiFe-LDH/CeO2/NF）。该复合物密集的纳米颗粒与片状结构互联,得到的介孔结构具有较大的比表面积和丰富催化活性位点。该电催化剂材料在1.0 M KOH中,应用到OER测试,达到10 mA cm-2时,过电位仅为253 mV;应用到HER测试,达到10 mA cm-2时,过电位为163 mV。进一步将其作为双功能电催化剂应用到电解水器件进行测试,达到10 mA cm-2时所需的电压为1.68 V,稳定性测试表明,循环100 h后电流密度未有明显下降。
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