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随着皮秒(ps)及更高时间分辨的线性和非线性X射线谱学技术的快速发展,推进了超快过程的研究,例如通过“实时”探测原子/分子能态、化学键等过程变化,推动了对材料中化学反应、生物功能和相变机制的理解,更可开展极端条件下的研究,成为极高温度和接近固体密度下的电子和短程结构特性的重要工具。第三代同步辐射光源装置具有较低的发射度,利用插入件光源产生极高亮度的光束,是目前主流的皮秒级时间分辨的X射线谱学研究平台。目前,国际上先进的第三代同步辐射光源均有时间分辨研究的实验站。如美国的先进光源(Advanced Photon Source,APS)的纳米断层成像线站(Nano Tomography Instrument,32ID)、时间分辨X射线散射和光谱学线站(Time-resolved x-ray scattering and spectroscopy,7-ID),实现时间分辨率可达80 ps;法国的“太阳”同步辐射光源(Optimized Light Source of Intermediate Energy to LURE,SOLEIL)的时间分辨光电子实验站(Time Resolves Experiments on Materials with Photo electrons,TEMPO)、大分子晶体学与凝聚态物质结构实验站(Crystallography and structure of condensed matter,CRISTAL)实现时间分辨率为70 ps;欧洲同步辐射光源(European Synchrotron Radiation Facility,ESRF)的时间分辨吸收谱实验站(Energy Dispersive X-ray Absorption Spectroscopy,ID24)实现百皮秒时间分辨。上海光源线站工程中的部分实验站拟开展时间分辨实验,如:动力学线站(Dynamics line station,D-line)、快速X射线成像线站(Fast X-ray imaging line station)、纳米自旋与磁学线站(Spatial and spin line station,S~2-Line)等。本论文在动力学实验站开展激光泵浦-探测实验研究工作,主要从以下几个方面进行了研究:X光(Probe)与激光(Pump)特征研究与定量化分析、皮秒同步定时系统设计与应用、激光泵浦-探测方案设计与实现和影响激光泵浦-探测时间分辨因素的定量化分析。1、X光作为探测光,其光斑尺寸、脉冲光子数、以及脉冲频率稳定性是其关键指标。利用Shadow软件分别对10 m A和20 m A流强大束团所辐射的X光进行追迹,数据显示:在7 ke V能量条件下,单脉冲光子通量分别为10~6和10~7 phot/pulse/0.1%bw量级,两者的光斑尺寸相同,为(H×V)1×28)~2。X光脉冲频率稳定性是通过X光条纹相机测量,并结合粒子群算法逼近求解,得到X光脉冲抖动约为6 ps(R.M.S),该晃动包括电子束团抖动和X光传输光路引起的光程变化而引入的抖动。同时采用了集成化的控制系统与EPICS大型控制软件,保证了X光的传输光路精准控制。2、激光作为泵浦-探测光,其波长与样品体系相关,在此通过非线性光学晶体倍频技术,设定了四种波长,分别为1030 nm,二倍频(515 nm)、三倍频(343 nm)、四倍频(266 nm)。激光脉冲频率为200 k Hz,波长1030nm时,单脉冲能量为250μJ,脉冲宽度为266 fs,谱宽为6.68 nm。激光脉冲抖动为1 ps,振荡器的振荡频率稳定性为3.6×10-7。3、相较基带分布定时系统与基于以太网PTP技术的定时系统,所采用事件定时方案具有更高的定时精度、易于集成和灵活使用等特点。所使用的定时硬件EVO可配置为EVG、EVR、FANOUT等功能,理论计算并测量了该定时设备自身的触发晃动(电子学噪声)约为3.4 ps。同时设计与原定时系统相兼容的单模光纤传输网络,形成五级传输网络,该传输网络的长期温漂约15 ps。所以,在整个定时系统链路中需加入温漂补偿系统,最后通过相噪仪测量得到的整个定时系统的温漂约为2.7 ps。4、定量化分析了影响激光泵浦-探测精度的关键因素。其中X光脉冲抖动、激光脉冲抖动和同步定时系统精度是决定激光泵浦-探测时间分辨能力的三个关键因素。实测数据表明X光抖动约为6 ps。激光脉冲抖动约1 ps;定时系统的抖动约为3.4 ps。探测器触发抖动在实验过程中是可以避免的,一般而言该抖动是在100 ps以下,在实际探测过程中,可将探测器触发电平提前触发200 ps,并将曝光时间延长200 ps。所以,综合考虑不同抖动因素的卷积,最终能够实现10 ps精度的同步控制。5、鉴于影响激光泵浦-探测实验的控制技术的关键因素,上海光源自行设计了激光泵浦-探测实验方案。该方案基于储存环大束团运行模式,大束团的回旋频率为694 k Hz,为实现激光脉冲和探测器与之同步,则要求激光脉冲频率与探测器触发频率是694 k Hz整数倍关系。所以,采用173.5 k Hz的X光脉冲频率,X光利用率为25%(X光脉冲回旋四周探测一次),探测器的触发频率也设定为173.5 k Hz,这样能够保证三者的同步性。具体是将500MHz射频信号经设计的定时系统传输到实验站,实验站的EVR将接收到射频信号解析出来,一路500 MHz时钟信号给到激光器的同步控制器,其同步控制器对500 MHz射频信号进行12分频与锁相后给到调制器;另外一路时钟信号用于触发探测器,通过调节EVR分频与延迟,最终实现激光脉冲、X光脉冲和探测器间的同步控制。基于X光条纹相机探测技术,采用该同步控制方案实现了X光脉冲与266 nm波长的激光脉冲间的10 ps精度的相移控制,可以满足40 ps精度的时间分辨激光泵浦-探测实验,达到国际同行水平。