金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是一种新型的多孔材料,具有孔洞可设计、高比表面积等优点,在气体存储方面有着诱人的应用前景。但合成的MOFs材料一般为松散的粉末,不利于MOFs材料的工程应用。故研究通过机械压实处理得到高致密度MOFs材料,可推进其实际应用。本论文通过实验和计算模拟方法相结合,对机械致密化MOFs的结构及其甲烷吸附性能进行了系统研究,主要包括如下内容:(1)利用机械压力,对合成的金属有机骨架材料MOF-5实现了机械致密化成型。并且通过控制机械成型载荷大小,得到了不同致密度的MOF-5。同时,经过表征测试分析,发现MOF-5在较低的机械成型载荷内,主要通过减小晶粒间的空隙,来提高了材料的致密度,并且单位体积MOF-5的内表面积和甲烷吸附性能随着机械载荷的增大而不断地增大。在60 MPa机械载荷下致密化MOF-5相较于未机械致密化处理MOF-5而言,单位质量内MOF-5的甲烷吸附量减小了 15.3%,而单位体积内MOF-5的甲烷吸附量提高了 83.6%。(2)通过计算模拟方法研究了机械变形MOF-5与甲烷吸附性能间的内在联系,并从微观角度解释了机械变形调控MOF-5吸附甲烷的规律。研究发现MOF-5在沿<100>和<110>晶向上发生机械应变时,随着应变量的增大,单位质量MOF-5的甲烷吸附能力不断减弱,单位体积MOF-5的甲烷吸附能力不断增强。而MOF-5在<111>晶向上发生压缩应变时,单位质量和体积内MOF-5的甲烷吸附能力同时增强;而随着应变量的进一步增大(>18%应变量),单位质量和体积内MOF-5的甲烷吸附能力同时减弱。(3)将机械致密化成型研究扩展到金属有机骨架材料HKUST-1、UiO-66和ZIF-8后,通过表征测试分析MOFs机械致密化成型的差异性。研究发现HKUST-1和UiO-66能够机械成型,而ZIF-8无法机械成型。并通过进一步的研究发现,MOFs界面结合能的差异是导致MOFs机械成型差异的重要因素。