热障涂层材料Mg2SiO4的制备与性能研究

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镁橄榄石(Mg2SiO4)具有高温相稳定、较低的烧结速率和热导率、良好的机械性能等优点,是一种有潜力的热障涂层(Thermal Barrier Coatings)新材料。本论文以Mg2SiO4为研究对象,通过XRD、TG-DSC、EDS等表征方法系统研究了其作为TBC材料的各项性能,通过APS技术制备了Mg2SiO4-TBCs,研究了涂层的热循环性能、失效机制等。采用高温固相反应法在1873 K下合成Mg2SiO4。Mg2SiO4具有良好的高温相稳定性、低导热系数(1.8 W/m·K,1273 K)和较高的热膨胀系数(8.6×10-6K-111.3×10-6 K-1,473 K1623 K)。此外,还拥有良好的力学性能:Mg2SiO4的硬度值和断裂韧性分别为10 GPa和2.8MPa·m1/2。Mg2SiO4在高温下的抗烧结性能优于先进热障涂层材料8YSZ、La2Zr2O7和SrCeO3等。在1573 K下,对烧结后的Mg2SiO4和8YSZ陶瓷试样进行了水淬对比试验,结果表明,Mg2SiO4的热循环寿命为16次,约为8YSZ寿命的两倍。利用APS技术成功制备无成分偏析的Mg2SiO4-TBCs。在1273 K下,Mg2SiO4涂层的热循环寿命达830次,具有良好的抗热震性能。较长热循环寿命的主要原因是Mg2SiO4较好的断裂韧性、抗烧结性能以及高温暴露下Mg2SiO4涂层的特殊组织演化,而涂层失效的主要原因是重结晶、热膨胀失配以及TGO与Mg2SiO4化学反应层的形成和增厚。采用APS技术制备了基于Mg2SiO4/8YSZ的双陶瓷层(DCL)热障涂层体系的热障涂层。研究了三种TBCs在1373 K下的热循环性能,结果表明:DCL涂层的寿命是单层Mg2SiO4涂层寿命的43倍。顶层Mg2SiO4陶瓷层具有良好的烧结能力和较低的导热系数,底层YSZ陶瓷层起到很好的应力缓冲效果,能够很大程度地延长涂层的热循环寿命。涂层失效模式主要是裂纹的萌生、扩展、粘结层的异常氧化和涂层的重结晶等。研究了Mg2SiO4材料在7001050°C的高温熔盐腐蚀行为,结果表明,Mg2SiO4与V2O5发生腐蚀反应生成Mg2V2O7和SiO2,且温度对腐蚀产物的类型无影响,腐蚀深度随着腐蚀温度的升高而增加。腐蚀后的形貌分析表明,腐蚀后的截面出现PRZ区和MIRZ区,腐蚀主要沿着晶界进行,形成连续疏松多孔的腐蚀层。Mg2SiO4材料的抗CMAS性能的研究结果表明,在1250°C下,Mg2SiO4与熔融的CMAS发生反应,沉淀并结晶出透辉石相CaMgSi2O6,形成连续致密的腐蚀层。随着腐蚀时间的增长,腐蚀层的厚度没有明显增加,原因是腐蚀反应后使CMAS的玻璃态成分由原来的“难结晶”转变为可结晶的化合物,使Al和Ca在反应层中富集,并成封闭层,阻止了多孔陶瓷本来允许熔融渗透的开放性特征,从而抑制了CMAS的进一步渗透。
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