【摘 要】
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近几十年来,传统化石能源急剧消耗所带来的能源短缺及温室效应等问题日益严重,新型清洁能源亟待深度开发利用。二氧化碳(CO2)是作为化石燃料燃烧的重要产物,也是占比最大的一种温室气体,因此人们已经在CO2的捕集、储存及转化方面做了大量工作。受植物光合作用的启发,人们通过人工模拟光催化还原CO2转化为价值更高的碳基燃料已成功实现,并且成为当今世界的重要研究课题。本论文考察了钴基类水滑石催化剂的最优制备条
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近几十年来,传统化石能源急剧消耗所带来的能源短缺及温室效应等问题日益严重,新型清洁能源亟待深度开发利用。二氧化碳(CO2)是作为化石燃料燃烧的重要产物,也是占比最大的一种温室气体,因此人们已经在CO2的捕集、储存及转化方面做了大量工作。受植物光合作用的启发,人们通过人工模拟光催化还原CO2转化为价值更高的碳基燃料已成功实现,并且成为当今世界的重要研究课题。本论文考察了钴基类水滑石催化剂的最优制备条件并进行材料改性,通过所制备催化剂在异丙醇体系中进行光催化还原CO2反应进行催化活性评价,主要研究内容如下:1.采用稳态共沉淀法成功制备出了新型三元类水滑石Co Al Inx-LDHs。通过X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等手段证实了三元金属Co/Al/In在主体板层中的共存,并进行了不同Al/In比例的LDHs光催化还原CO2反应的活性探索。其中,摩尔比为[Al3+]/[In3+]=1:6的Co Al In6-LDHs活性最优,甲醇产率可达233.71μmol·g-1·h-1,并且对Co Al Inx-LDHs光催化还原CO2的机理进行了推演。2.分别通过相转移法和一步共沉淀法制备出了Cu O量子点(QDs)与超薄Co Al-LDHs(Co Al-u),将两者结合成功制备出了具有Z型异质结的新型复合催化剂x%Cu O/Co Al-u。通过TEM、XRD、XPS等手段对复合催化剂进行表征,继而进行了不同Cu O负载量的复合催化剂光催化还原CO2反应的活性探索,检测了液体产物(CH3OH)和气体产物(CH4、CO)的产率。实验证明,4.5%Cu O/Co Al-u复合催化剂的活性最好,甲醇产率为283.26μmol·g-1·h-1,并分析了Cu O/Co Al-u构成的Z型异质结构的光催化还原CO2机理,证实光生电子由Cu O导带向Co Al-u价带的迁移流向,最终分别在Co Al-u的导带与Cu O的价带发生还原和氧化反应。
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