分子筛对于许多种小分子反应具有较好的催化性能。但是,由于传统分子筛单一微孔结构对较大分子传质扩散的制约,当有大分子参与反应时,其在晶体内部的扩散往往成为催化反应的控速步骤,这使得多级孔分子筛本身即成为分子筛制备领域的研究热点。在此基础上,将高活性的金属以特定的结构限域在分子筛的晶粒中,使相应金属借助该限域作用具有强抗烧结性能,同时借助分子筛的固有微孔以及引入的中孔实现反应参与物传质,成为分子筛制备领域的另一重要研究热点。对于分子筛限域金属所得催化材料,依据不同反应,可能需要下述不同的催化剂结构:如果反应需要借助金属与分子筛载体之间的相互作用以实现催化作用,则金属与分子筛晶体之间在空间上的紧密结合便成为必需,此时将活性金属高度分散地嵌入在分子筛晶体内将成为研究者的催化剂设计目标;如果反应仅需要金属表面活性中心更好的可接触性,而并非金属与分子筛载体之间的相互作用,则金属颗粒与分子筛晶体之间在空间上的相对分离必然效果更好,此时将金属高分散在分子筛晶体内的多个空腔中则成为催化剂设计的目标。当然,将杂原子引入沸石分子筛,特别是制备杂原子多级孔沸石分子筛,同时实现在沸石分子筛中引入新活性位和加速反应参与物在晶粒内部的传质,也是分子筛制备领域的研究热点。对于NbS-1分子筛合成而言,迄今文献研究尚存在的问题是,不仅Nb在NbS-1分子筛样品中引入含量不够理想,较多非骨架Nb的存在更是难以克服。基于上述认识,本学位论文的研究目标为,在研究给出多级孔silicalite-1（S-1）分子筛简便制备方法的基础上,通过有效策略,设计研究得到将Pt高分散在S-1分子筛晶体中的“嵌入限域型”和“空腔限域型”Pt@S-1催化剂;研究含尽可能多骨架Nb,而不含非骨架Nb的NbS-1分子筛的制备方法。论文研究提出了一种用纯四丙基氢氧化铵（TPAOH）溶液,对微孔S-1分子筛进行脱硅处理,制备多级孔S-1分子筛的方法。用该方法制备多级孔S-1分子筛,不仅不会在所得多级孔S-1分子筛中引入不希望的杂离子,还使所得处理液组成单一,可利用该处理液制备在S-1分子筛晶体中限域Pt的催化剂,这成为下述制备该限域催化剂不可或缺的要素。论文提出了一种在多级孔S-1中嵌入Pt纳米颗粒的更好策略。该策略可以简略表述为,使用上述含有硅源的处理液代替TPAOH溶液,抑制S-1的过度溶解。这样,当在Pt（NH3）4（NO3）2存在的条件下制备Pt@S-1时,就可避免在封装Pt时,出现文献报道的“大空腔S-1封装大粒径Pt”即所谓的“蛋黄-壳”结构不利结果。该策略由于在二次结晶过程中使用含有大量晶核的处理液,做到了将Pt颗粒高分散地嵌入到多级孔S-1分子筛晶粒中。应用该策略,即使对于制备的含有0.81 wt.%Pt“嵌入型”的Pt@S-1催化剂,Pt的平均粒径也仅为～3.9 nm。该催化剂在H2中经过750℃高温处理2h后,Pt纳米颗粒的平均粒径仅增加到～4.7nm,在CO氧化和乙烯加氢模型反应中,与文献报道的“蛋黄-壳”型、负载型Pt催化剂相比,表现出了显著高的催化活性。论文研究发现,将粒径为200-300 nm的微孔S-1分子筛用纯TPAOH溶液进行溶解处理,可在晶体表面创造出一些“沟壑”以及在晶体内部创造出一些中孔。然后,再利用这些具有“沟壑”和中孔结构的多级孔S-1分子筛为母体,在含有S-1晶核的处理液中再结晶,可得到含有数十个乃至数百个小腔的S-1分子筛。在相同条件下,当有Pt（NH3）4（NO3）2存在时,则可将Pt纳米颗粒封装在上述诸多小腔内。所提出的相应机理为,上述预处理在S-1分子筛表面形成的“沟壑”和晶粒内形成的中孔,可为在该晶粒内进行的部分溶解和再结晶过程提供主要的溶解通道,从而实现多通道溶解和再结晶,同时产生由诸多小腔构成的S-1空间结构或封装Pt诸多小腔的S-1空间结构。基于这一认知和方法,甚至可以做到将1.67 wt.%的Pt以平均粒径～1.3 nm的Pt纳米颗粒封装在S-1的多腔中、将0.73 wt.%的Pt和0.45 wt.%的Sn同时封装在S-1的多腔中。相应“空腔限域型”Pt@S-1催化剂分别在CO氧化和丙烷脱氢反应中,表现出比传统负载型Pt/S-1催化剂显著高的催化性能。论文研究提出,乙醇铌的快速水解,是导致文献制备NbS-1分子筛时形成大量非骨架铌的根本原因。通过抑制乙醇铌的快速水解,成功制备得到了几乎不含非骨架铌的NbS-1分子筛。在此基础上,进一步采用脱硅和溶解-再结晶法处理相应NbS-1分子筛,分别制备得到了多级孔和多腔中空结构的NbS-1分子筛。此外,还论证提出了用合适波长激光源的UV Raman光谱,识别NbS-1中不同结构骨架铌的方法。