目前大气环境污染日益严重,严重阻碍了社会的可持续发展,已经引起了政府的高度重视。氮氧化物（NO_x）作为大气中的主要污染物,其不仅会直接威胁人类的身体健康,而且严重降低了大气质量,破坏了生态环境的安全。而光催化作为一种在常温常压下可以直接利用太阳能激发半导体所产生的光生载流子与氮氧化物发生深度反应的特性,使其成为了一种新型的大气环境污染治理技术。同时光催化半导体材料由于其具有高效、无毒、易回收等优点,使光催化技术在去除低浓度的氮氧化物（NO_x）方面具有非常好的应用前景。但目前由于光催化半导体材料仍存在着光生载流子易复合,比表面积低,结构单一,禁带宽度大,以及催化剂的活性和稳定性都较差等问题,使光催化技术难以在实际中难以广泛应用。为解决以上问题,我们通过微波加热处理以及后焙烧的方法合成具有单晶介孔结构的稀土材料氧化铈。对比不同晶型的材料,我们发现具有结构一致性的材料,能够有效地增加电子传输的能力,极大地提高了光催化活性。因此我们继续探索了非金属半导体材料碳氮聚合物,我们发现通过改性碳氮聚合物材料的表面,使其表面带有大量的氰基,能够有效地增加光催化去除NO_x的活性。同时我们尝试利用极性材料来构筑g-C₃N₄,以此来增加光生载流子的分离,进而提高光催化氧化NO的活性。这为开发新型结构特性的光催化半导体材料提供了新的思路。具体的研究内容如下:1.微波辅助合成介孔单晶CeO₂用于光催化氧化NO的性能研究本章以Ce（NO₃）₃·6H₂O为前驱体,在PVP和乙醇的作用下,通过微波辅助处理和后焙烧处理,可控地合成了介孔单晶CeO₂。所获得的单晶CeO₂大约在200 nm左右,是由氧化铈纳米颗粒堆积而形成的。同时在最优样品下测其活性,发现550 ppb浓度的NO气体在紫外光照射下其光催化去除率达到80%,相较于对照样品其活性提高了70%。经过1000分钟的紫外光照射下,催化剂氧化NO的去除率只降低了7%,表现出较好的稳定性。二氧化铈不仅无毒,廉价,光响应能力强,而且其具有良好的光催化活性,在气体污染物的处理方面已经取得优异的效果。通过文献调研和实验皆证明了,单晶介孔材料对比多晶材料,其结构的一致性,有助于提高电子传输的能力。而介孔材料因为有更大的比表面积,使其具有更多的活性位点。同时高能晶面的暴露用于提高了其光催化活性。2.KCl改性g-C₃N₄表面形成氰基用于提高光催化氧化NO的性能研究g-C₃N₄本身具有优异的可见光催化活性,而且其无毒,廉价,易得。但碳氮聚合物比表面积低以及其表面碳氮健结构单一,使得光生载流子分离之后极易复合。结合文献和实验探究,首先我们通过在前驱物中加入NH₄Cl来增加g-C₃N₄的比表面积,从而增加其催化活性。其次我们发现K⁺拥有优异的对碳氮键剪切的效果,利用KCl对g-C₃N₄表面的氨基（-NH₂）进行改性形成氰基（-C≡N）,氰基相对于氨基具有更好的吸电子和聚电子能力,使得光生载流子通过K⁺嵌入碳氮环中作为桥梁,将电子转移到氰基用于活化分子氧,使得氧分子被还原生成具有强氧化能力的超氧自由基而进一步深度氧化NO。而留在N元素周围的空穴可以直接将NO氧化。其NO的去除率,在λ>400 nm的光照下,其活性高达90%。并且在长达24 h光照下,其催化活性并没有明显的降低,展现了非常优异的稳定性。这对在光催化氧化NO中,催化剂的不稳定性提供一个很好的解决途径。而且该催化剂合成廉价,使其具有广阔的实际应用前景。3.MgO构建g-C₃N₄表面的活性位点用于提高光催化氧化NO的性能研究通过调研发现对g-C₃N₄表面结构的调变,能够有效的提高光催化活性之后,我们阅读文献和实验发现,将催化剂或者催化环境置于碱性条件下,能够极大的提高光催化活性。我们利用固体碱的特性,在g-C₃N₄的表面重新构建具有碱性特性的活性位点,使得NO能够有效的与催化剂接触和发生反应。结合实验结果,我们猜测活性的提高一方面是由于MgO本身作为碱性氧化物,与g-C₃N₄进行复合,这样能够在反应时有效地将催化环境碱性化,从而构建了较强的表面活性位点来提高了催化活性,另一方面是由于通过合成具有极性特性的MgO材料构筑在g-C₃N₄上,由于极性特性,使得光生载流子能够有效的定向分离。在此基础上,我们实现了光生载流子的有效分离和NO气体分子与催化剂的有效吸附,使得反应活性有效地提高。