【摘 要】
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传统锂电池在工作过程中经常会引起诸如漏液、胀气、起火甚至爆炸等有害现象,因此研发具有高稳定性、高能量密度的固态电池已成为储能领域的一项重要工作。聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质作为聚合物类电解质的代表,具有较低的密度、良好的柔性、制备工艺简单等优点。然而,目前的固态电解质存在如电极-电解质界面接触性差、离子电导率低以及锂枝晶穿刺等问题阻滞了其发展。基于这些问题,本论文围绕PEO基电解质进行了一系列
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传统锂电池在工作过程中经常会引起诸如漏液、胀气、起火甚至爆炸等有害现象,因此研发具有高稳定性、高能量密度的固态电池已成为储能领域的一项重要工作。聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质作为聚合物类电解质的代表,具有较低的密度、良好的柔性、制备工艺简单等优点。然而,目前的固态电解质存在如电极-电解质界面接触性差、离子电导率低以及锂枝晶穿刺等问题阻滞了其发展。基于这些问题,本论文围绕PEO基电解质进行了一系列探究,主要内容如下:（1）PEO-PEG-Al2O3复合固态电解质——PEO基电解质的低离子电导率是由环氧乙烷链段进行自发结晶引起的,这里采用共混和交联的方法,利用氧化物Al2O3和PEO共混以打乱PEO晶相的规则排列,利用小分子聚合物PEG和PEO交联以增加更多的游离链段,同时增强PEO主链的塑性。在50 ℃下测试结果表明,PEO-PEG-Al2O3的离子电导率为2.19×10-4S/cm,可在0.1m A/cm~2稳定电镀剥离200h左右,组装的LFP电池在0.1C时放电比容量约为131m Ah/g,且能保持较高的库伦效率;此外,通过SEM发现,改进的PEO-PEG-Al2O3电解质表面缺陷少,在循环时能适当地减缓锂枝晶的生长速度;（2）PEO-GO基多孔网络复合固态电解质——为更好地处理离子电导率和锂枝晶之间的矛盾,我们在冷干法获得的氧化石墨烯（GO）气凝胶上开发了基于PEO的固体电解质（GSPE）,该结构为锂离子提供了更多的配位醚基（C-O-C）;均匀多孔的GO网络形成了一个连续的锂离子吸附区域,在获得高离子电导率的同时,确保了界面处均匀的离子流,有效地防止了不均匀沉积引起的锂枝晶,大大延长了电池寿命。综合电化学分析表明,GSPE在50 ℃时具有4.12×10-4S/cm的高离子电导率,组装的Li Fe PO4（LFP）|GSPE|Li电池以0.1C的充放倍率能够稳定测试超过100圈,含GSPE的锂对称电池可以在0.1m A/cm~2的电流密度下能够连续电镀剥离超过450小时;（3）PEO-PP-PEO三明治结构固态复合电解质——为同时获得较好的界面接触和机械强度,这里设计了一种三明治结构的固态复合电解质,采用PP膜作为中间层可以使电解质具备足够的强度抑制锂枝晶,两边采用纯PEO电解质,利用保温保压的界面处理手段可以使电极-电解质界面阻抗减小。综合测试数据表明,无论是纯PEO-PP-PEO型,还是PEO-PP（Al2O3）-PEO型电解质在50 ℃时均具备较强的离子传输能力,此外,在0.1m A/cm~2电流密度下两种锂对称电池可以稳定循环超过600h,通过SEM表征锂负极可知,这种复合电解质有效的阻滞了锂枝晶的直线生长,使电池在长时间内保持稳定循环而不发生短路。
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