掺杂二氧化锡电极的制备及耦合处理酚类污染物研究

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酚类污染物对自然环境和生物体危害巨大,且在自然环境中难以降解。常用的处理酚类废水方法有物理法、生物法和化学法。电化学氧化技术是处理酚类废水有效的方法之一,该方法具有高效、环保、无二次污染等优点。在电化学氧化过程中,有机污染物可以通过直接电化学氧化和间接电化学氧化被氧化为中间产物或彻底转化为水和二氧化碳。电极是电化学氧化最重要的部分,电极的电化学性能的好坏会直接影响电催化氧化的效果。研究表明钛基二氧化锡电极具有良好的电催化性能,可以有效降解酚类污染物。但该电极目前还存在制备成本较高、电流效率较低等问题。为了改善以上钛基二氧化锡电极的不足,本文将在电极的制备方法和金属元素的掺杂两方面对钛基二氧化锡电极的电化学性能进行提升。  使用高频双向脉冲电镀方法对电极进行制备,考察了柠檬酸、焦磷酸钾、乙二胺四乙酸二钠、3-氨丙基三甲氧基硅烷作为络合剂对电极性能的影响,得到了最优的络合配比,同时研究了电极制备温度和电极煅烧温度对电极电化学性能的影响,最终得到制备电极的最优制备条件。成功使用高频双向脉冲电镀方法制备了镍掺杂Ti/SnO2电极,使用扫描电镜(XRD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、线性扫描伏安法(LSV)、电化学阻抗谱(EIS)和有机物降解对电极进行了测试。扫描电镜结果显示所制备的Ti/SnO2-Sb-Ni电极的镀层更为致密和厚实,同时球型颗粒的尺寸更加,均匀尺寸也更小。线性扫描伏安法和交流阻抗结果表明Ti/SnO2-Sb-Ni电极拥有更好的电化学性能和更快的电子传递速度,不易发生析氧副反应。有机物降解实验显示Ti/SnO2-Sb-Ni对苯酚具有良好的降解速率,同时TOC去除效果也非常好,同时对苯酚的降解条件进行了优化。得到苯酚降解实验的最优条件,pH值为5,电解质为0.05M Na2SO4,降解温度选择25℃。  最后使用制备的Ti/SnO2-Sb-Ni电极对敌草隆和阿特拉津进行了降解,敌草隆和阿特拉津的去除率分别为78.4%和91.3%。说明所制备的Ti/SnO2-Sb-Ni电极对这两种除草剂具有较高的催化活性,敌草隆和阿特拉津降解均符合准一级动力学,验证了所制备Ti/SnO2-Sb-Ni电极的适用的广泛性。使用三联反应器,使用Ti/SnO2-Sb-Ni阳极和Ti/CNTs-SDBS-PPy/Pd阴极对2,4-DCP脱氯和苯酚氧化进行的初步耦合,考察了电流和阳极室pH对2,4-DCP和苯酚去除率的影响,得到最优电流为20mA,对阳极室的pH值调节可以提高苯酚的去除率。
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