响应曲面模型技术及O3源贡献分析方法的改进与应用

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近年来,随着珠江三角洲地区城市化、工业化的快速发展,以高浓度臭氧(O3)为特征的光化学烟雾污染日益严峻,准确地表现O3与氮氧化物(NOX)和挥发性有机化合物(VOC)排放之间的非线性关系、识别O3-NOX-VOC敏感性和量化贡献来源是制定有效的O3控制策略的前提。论文首先通过将爬山适应法集成到优化的多区域响应曲面模型中,开发了基于多项式函数的多区域响应曲面模型的增强版本(Epf-RSM,Enhanced polynomial functions Response Surface Model);然后,将Epf-RSM与分部门线性拟合技术集成,搭建O3浓度与各区域前体物分部门排放之间的响应曲面模型(Epf-RSM-SL)。Epf-RSM-SL可以为每个研究对象挑选出最合适的多项式函数来快速响应不同控制情景下的O3浓度。此外,论文还开发了能够配合Epf-RSM-SL系统使用的臭氧源解析方法——微分法。论文采用多种方法对Epf-RSM、Epf-RSM-SL和微分法的可靠性进行校验,结果表明:(1)Epf-RSM相较于传统的基于多项式函数的多区域响应曲面模型而言,在边缘区域和相邻区域交界处对臭氧浓度的预测能力得到了明显的提升;(2)Epf-RSM-SL的预测值和CMAQ的模拟值有着良好的一致性(相关系数R>0.9762);(3)与强力法相比,微分法可以有效地对臭氧贡献进行量化。最后,论文采用Epf-RSM-SL系统和微分法对珠三角地区在2015年7、10月的臭氧污染情况进行O3-NOX-VOC敏感性和源贡献分析。对O3-NOX-VOC敏感性的诊断结果表明,珠三角大部分地区在7月处于NOX控制区域;而它们在10月则处于VOC控制区域或过渡区域,但在将NOX排放量削减了22~44%后,它们的臭氧生成机制会过渡到NOX控制区域。对O3贡献来源的研究结果表明,在关闭所有人为排放源的情况下,NOX排放对O3的减排贡献最大,其对珠三角各区域的贡献在7月和10月分别占总贡献的85.42~94.90%和52.61~75.37%;此外,广州(GZ)、中山(ZS)和东莞及深圳(DG&SZ)中道路移动源(On-Road Mobile Source)排放的NOx(NOX_ORM)在各排放源中的贡献最大,因此,本文建议加强对NOX_ORM的控制,以有效降低珠三角地区的臭氧浓度。
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